稀土离子Er3+掺杂激光晶体通过能级跃迁4I11/2-4I13/2能够实现2.7～3μm激光输出,该波段激光在生物医疗[1,2]、空间科学研究[3]、激光遥感与激光雷达[4]等领域均有着重要应用;还可用于泵浦非线性晶体,通过光参量振荡(OPO),实现3～5和8～15μm的激光输出[5]。然而其过长的下能级寿命极大地限制了2.7～3μm波段的激光输出,称为“自限制效应”。为此,通常会采用提高Er3+的掺杂浓度或者掺入具有与激光下能级相近能级的能级耦合离子的方法,降低下能级寿命,从而提高激光效率,减小激光阈值[6]。

Er3+掺杂YAlO3(Er∶YAP)作为一种优良的中红外激光晶体,很好的结合了YAP基质晶体优良的热力学与机械性能、较高地热导率[7]、较低的声子能量[8]等优点与Er3+掺杂晶体具有丰富荧光谱线的特点。实验发现YAP中所需要的Er3+掺杂浓度较低,如早在1987年于桂芳等[9]和Stalder等[10]就分别在10at.%Er∶YAP中实现了多波长激光输出;近两年,HirokiKawase等[11]在LD泵浦5at.%Er∶YAP中实现了0.95W的2.92μm激光输出,激光斜率效率高达31%。

另外,铝酸钇(YAP)在结构上,属于正交晶系,Pbnm空间群,晶格常数为a=5.180Å,b=5.330Å,c=7.371Å,为畸形的钙钛矿型结构,具有结构各向异性,是双折射率较高的负双轴晶体[12],不仅有利于降低热双折射所引起的影响,还使其能够直接实现线偏振的激光输出[13]。直接输出的线偏振光更有利于调Q激光的实现,如凌铭等[14]用具有偏振特性沿b轴切割的Nd∶YAP激光晶体,在脉冲LD阵列侧面抽运的同时,作为电光调Q的起偏器件,获得了1.02mJ,70ns的1.341μm调Q激光输出,该结果比加格兰-福科棱镜作为起偏器得到的结果更好;MichaelBass[15]通过在Nd∶YVO4激光棒端面上沿一定角度切割,加上材料的高双折射,使得激光棒可以作为自己的腔内偏振器,并实现调Q激光输出。

此前,于桂芳等[9]已经在氙灯泵浦a轴10at.%Er∶YAP晶体中实现了2711,2730和2795nm三条谱线的激光输出,并研究了三条谱线的偏振性能。Stalder等[10]研究了不同轴向Er∶YAP晶体在氙灯泵浦条件下的多波长激光输出特性,并通过在腔内加布儒斯特窗的方法研究了晶体的偏振特性。但关于该晶体的偏振吸收光谱和该晶体在LD端面泵浦条件下的偏振特性未报道。本工作通过在腔外加格兰激光棱镜作为检偏器的方式进一步研究了氙灯泵浦10at.%Er∶YAP晶体的多波长输出特性以及输出激光的偏振特性,还测量了晶体的偏振吸收光谱,并研究了晶体在LD端面泵浦b轴Er∶YAP晶体的多波长输出特性,以及输出激光的偏振特性;其中,在LD端面泵浦Er∶YAP晶体的实验中获得了新谱线2750nm的激光输出;最后测量了晶体在8K的低温条件下的吸收光谱,并据此对激光上下能级的斯塔克子能级进行了指认,从而对本实验中实现起振的8条谱线进行了辨认。

1、实验部分

氙灯泵浦激光实验装置如图1(a)所示,实验采用高光学质量,尺寸为Ф4×100mm3的Er∶YAP晶体棒,棒两端精密抛光且镀有2.79μm附近波长的增透膜,并采用单一氙灯泵浦[图1(a)],内径为5mm,弧长80mm的氙灯和Er∶YAP晶体棒均置于陶瓷腔内,腔内通有恒温20℃的循环冷却水;输入镜(M1)为K9材质,并镀有对2.6～3μm波段光的全反膜(R≥99.5%),输出镜(M2)为CaF2材质,并镀有对2.6～3μm波段光的部分反射膜,其在2.79μm附近波长处的透过率为15%。谐振腔内分别添加了JGS石英片(厚度2mm)、云母片(厚度0.1mm)、K9镜片(厚度1mm)等作为选择性吸收片,从而实现不同波长的激光输出。LD泵浦激光实验装置如图1(b)所示,实验采用高光学质量,2mm×2mm×5mm的Er∶YAP晶体小长方块,晶体未镀膜,采用中心波长为962nm的LD作为泵浦光,并通过耦合系统将泵浦光聚焦后,打入谐振腔内,将晶体置于如图1(b)所示的铜块夹具内,铜夹具内通有恒温18℃的循环冷却水;输入镜(M3)为K9材质,并镀有2.6～3μm波段光的全反膜(R≥99.5%)和970nm附近的增透膜(T≥99.5%),输出镜M4同样镀有对2.6～3μm波段光的部分反射膜,其在2.79μm附近波长处的透过率为5%。输出激光用格兰激光棱镜进行检偏,然后通过焦距为300mm的CaF2透镜将激光聚焦在Omni-λ200i单色仪的入口狭缝上,用单色仪进行波长的选择和确定,所用光栅型号为300g·mm-1(闪耀波长为3000nm),其倒线色散为15.77nm·mm-1,仪器的最高分辨率可达1.12nm。氙灯泵浦的激光输出能量采用能量计(OphirPE50-DIF-C)进行测量,LD泵浦的激光输出采用功率计(Ophir30A-BB-18)进行测量。在室温下利用格兰激光棱镜和PElambda950分光光度计测量了室温下该晶体在300～3000nm范围内的偏振吸收光谱,步长为0.2nm。利用制冷机和PElambda950分光光度计在8K的低温下测量了晶体在300～2000nm范围内的低温吸收光谱,步长为0.2nm。

图1激光实验装置图

(a):氙灯泵浦Er∶YAP晶体;(b):LD泵浦Er∶YAP晶体

(a):XenonlamppumpedEr∶YAPcrystal;(b):962nmLDpumpedEr∶YAPcrystal

2、结果与讨论

2.1 Er∶YAP晶体偏振吸收光谱

在室温下利用格兰激光棱镜和PElambda950分光光度计测量了室温下该晶体在300～3000nm范围内的偏振吸收光谱,其中P‖a和P‖c表示格兰激光棱镜的透振方向分别平行于晶体的a轴和c轴,如图2所示。从图中可以看出,晶体对偏振方向平行于a轴的偏振光吸收更强,以4I11/2能级对应的吸收峰为例,晶体对P‖a偏振光的最大吸收系数为4.6063cm-1(975.2nm处),而晶体对P‖c偏振光的最大吸收系数为2.9366cm-1(967.6nm处),前者约是后者的1.57倍,而且二者均高于相应波长处晶体对非偏振光的吸收系数[16]。以上结果表明Er∶YAP晶体对于线偏光的吸收更强。因此,在LD泵浦实验中,使用中心波长在975.2nm附近的偏振激光作为泵浦源,并使晶体a轴平行于泵浦光偏振方向,能够提高晶体对泵浦光的吸收效率,从而改善激光性能。

图2Er∶YAP晶体在300～3000nm范围内的偏振吸收光谱(插图:940～1040nm范围内的偏振吸收光谱)

2.2 氙灯泵浦Er∶YAP晶体多波长激光输出和偏振特性

实验测量了氙灯泵浦Er∶YAP晶体的多波长激光运转特性,此前已经在频率5Hz,输出镜透过率为15%条件下实现了2710,2728,2795和2918nm四个波长的激光输出。通过图1(a)所示实验装置图进行实验(选择性吸收片),并研究了不同波长的运转特性如图3(a,b)和表1所示,从中可以发现谱线2710和2795nm为偏振方向平行YAP晶体的c轴的线偏振光,谱线2918nm为偏振方向平行YAP晶体的a轴的线偏振光,谱线2728nm是部分偏振光,椭圆的长轴平行于YAP晶体的a轴,椭圆的短轴平行于YAP晶体的c轴。其中,偏振方向平行于YAP晶体c轴的2710nm谱线和平行于YAP晶体a轴和c轴的2728nm谱线的阈值相当,但前者输出能量较低,且随输入能量增加,前者输出能量逐渐下降。偏振方向平行于YAP结晶c轴的2795nm谱线和偏振方向平行于YAP结晶a轴的2918nm谱线尽管起振阈值相对较高,但谱线起振后其输出能量随输入能量的增加而迅速增长,并超过2710和2728nm谱线输出能量,其中2918nm谱线阈值最高,但其斜效率也较高,输出能量在输入能量为52.215J时已超过其他所有谱线。

图3氙灯泵浦Er∶YAP晶体的激光输出特性

(a):总激光输出能量和通过透振方向分别平行于a轴和c轴的格兰激光棱镜后的激光能量;(b):经单色仪分光后不同波长激光的输出能量

表1Er∶YAP激光不同谱线的偏振输出特性

利用如图1(a)所示实验装置,通过插入JGS石英片、云母片、K9镜片等选择性吸收片进行实验,成功实现了2710,2728,2795,2821,2837,2862和2918nm等共7条谱线的激光输出。三种选择性吸收片在2500～3100nm范围内的透过率如图4所示,JGS石英片在2650～2850nm范围内有较强的吸收,使得该波段范围内的谱线损耗较大,从而被抑制,最终在该条件下,仅实现了2918nm一条谱线的激光输出;同理,在插入云母片条件下,2720～2800nm范围内的谱线被抑制,得到了2710,2821,2837和2862nm等4条谱线的激光输出;在插入K9镜片条件下,2730～3000nm的谱线均被抑制,仅得到了2710nm一条谱线的激光输出。T=15%,5Hz条件下不添加和添加不同选择性吸收片后的激光光谱已通过FLSP920荧光光谱仪进行测量,如图5所示。其中,谱线2862nm在通过光谱仪测量时未被检测到,是在进行激光实验时通过单色仪确认的波长。

利用图1(a)所示的实验装置进行了多次实验,分别表征了不同谱线的偏振性能,结果如表2所示。除谱线2710和2795nm外,谱线2821,2837和2862nm同样是偏振方向平行于c轴的线偏振光,谱线2918nm是偏振方向平行于a轴的线偏振光,值得注意的是谱线2728nm的偏振状态并不是固定的,通过调整输出镜多次实验发现,2728nm有时表现为偏振方向平行于c轴的线偏振光,有时又表现为偏振椭圆长轴平行于YAP晶体的a轴的部分偏振光。

图4JGS石英片(2mm)、云母片(0.1mm)和K9镜片(1mm)在2500～3100nm波段的透过率

图5不同选择性吸收片条件下氙灯泵浦Er∶YAP晶体的激光光谱

表2不同谱线的偏振度

2.3 LD泵浦Er∶YAP晶体多波长激光输出和偏振特性

实验测量了962nmLD泵浦Er∶YAP晶体的多波长激光运转特性如图6所示,在T=5%输出镜,300Hz频率,0.8ms脉宽条件下进行实验,得到2710,2728,2750和2795nm四条谱线的激光输出,其中谱线2750nm是第一次在Er∶YAP晶体中实现激光输出。该结果与此前我们测量的LD泵浦Er∶YAP晶体激光光谱有所差异,分析认为主要因此前并未考虑到泵浦功率对激光波长的影响,仅在较低泵浦功率下进行了测量,因而只测量到阈值较低的2710和2728nm激光谱线[17]。另外,在本实验的最高泵浦功率处,仍未发现2918nm谱线的激光输出,可能是因为仍未达到该谱线输出的阈值。利用图1(b)所示装置测量了LD泵浦Er∶YAP晶体多波长激光的偏振特性,实验发现虽然分光前总激光输出功率较稳定,但通过单色仪分光后不同波长的输出功率波动较大(可能是因为该激光单脉冲能量较小,给分光造成了一定难度),因此实验中仅对总的激光输出进行了偏振特性的测量,结果如图7所示,该激光输出为平行于晶体c轴的偏振光,可以判定该四条谱线均为偏振方向平行于晶体c轴的线偏振光。

图6LD泵浦Er∶YAP晶体的激光光谱

图7LD泵浦Er∶YAP晶体的偏振输出特性

2.4 Er∶YAP晶体的低温吸收光谱及激光上下能级的指认

利用制冷机和PElambda950分光光度计测量了Er∶YAP晶体在8K低温下320～2000nm范围内的吸收光谱,并分别对激光上下能级的吸收谱进行了分峰拟合,结果如图8(a,b)所示,950～1000和1440～1520nm吸收带应分别对应了从基态能级(4I15/2)到激光上能级(4I11/2)和激光下能级(4I13/2)的各斯塔克子能级间的跃迁。由于是在8K的低温下进行测量,可认为基态粒子皆填充在E=0的第一斯塔克子能级上,因此可通过吸收波长直接确定激光上下能级的各斯塔克子能级的位置。根据低温吸收光谱,利用Gauss函数对谱线进行分峰拟合,根据拟合结果分别对4I11/2和4I13/2能级的6个和7个斯塔克子能级进行了指认,对激光上下能级各斯塔克子能级间的跃迁波长进行了计算,并根据计算结果对本实验中的8条起振谱线进行了辨认,结果如图9所示。

图8Er∶YAP晶体在8K低温条件的吸收光谱及分峰拟合结果

图9激光谱线跃迁示意图

对比10at.%Er∶YAP晶体的荧光光谱[16],发现实验所有起振谱线均能在荧光光谱中找到对应的荧光峰(荧光光谱中2918nm荧光峰处于泵浦光的三级衍射峰位置附近,有很强的干扰信号,无法准确测量)。本实验通过调节谐振腔实现了对荧光谱线的选择,从而获得了相应谱线的激光输出,证明调节谐振腔确实能够对起振谱线进行选择,而Er∶YAP晶体丰富的荧光谱线也说明了其具有实现更多谱线激光输出的潜力。

本实验中共实现了8条谱线的激光输出,波长覆盖了2710～2918nm范围,由于该波段激光位于水的强吸收带,且水对激光的吸收强度随激光波长的增加而增大,导致激光对人体组织的穿透深度随波长的增加而减小,即较短波长的激光具有更深的穿透深度,因此Er∶YAP激光器可以作为可调谐穿透深度的手术刀使用[10]。

3、结论

Er∶YAP晶体的偏振吸收光谱表明该晶体对不同方向的偏振光的吸收强度有很大差异,选择合适波长和偏振方向的泵浦光有利于提高泵浦效率,从而改善激光性能;氙灯泵浦Er∶YAP晶体的激光实验表明,该晶体能够实现不同波长的激光输出,且不同谱线的阈值有所不同,除谱线2728nm有时表现为偏振方向平行于c轴的线偏振光,有时又表现为偏振椭圆长轴平行于YAP晶体的a轴的部分偏振光,谱线2918nm表现为偏振方向平行于a轴的线偏振光外,其他谱线均表现为偏振方向平行于c轴线偏振光;LD泵浦Er∶YAP晶体的激光实验表明,四条谱线均为偏振方向平行于晶体a轴的线偏振光;根据Er∶YAP晶体的低温吸收谱对激光上下能级的各子能级进行了指认,并据此对激光跃迁谱线进行了辨认。另外,本论文对Er∶YAP晶体偏振特性和多波长输出特性的研究结果为Er∶YAP晶体激光调Q的实现以及电光调Q晶体的选择提供了指导。

参考文献：

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权聪,孙敦陆,罗建乔,张会丽,方忠庆,赵绪尧,胡伦珍,韩志远,程毛杰,殷绍唐.Er:YAP晶体多波长激光运转及偏振特性研究[J].光谱学与光谱分析,2020,40(08):2325-2331.

基金:国家自然科学基金项目(51872290,51702322,51802307);国家重点研发计划项目(2016YFB1102301);固体激光技术重点实验室开放基金项目资助.