ANDERS等[1]在绿河组抽提物中首次发现三环萜烷，此后对其分子结构及成因研究有诸多报道。前人认为，广泛存在于古沉积物和石油中的三环己烯醇是C19—C30三环萜烷的生物前体，这种三环己烯醇被认为是原核细胞膜中甾醇的替代物[2]。SIMONEIT等[3]和包建平等[4]认为三环萜烷系列物指示低等生物藻类和微生物的贡献。ALBERDI等[5]和TAO等[6]指出，来自高等植物输入的陆相原油或抽提物中，富含C19和C20长链三环萜烷，缺乏C20以上化合物，而盐湖相或海相烃源岩及其原油中以C23长链三环萜烷占优势，更富集高碳数三环萜烷化合物。肖洪等[7]通过研究国内外多个盆地不同沉积环境下的长链三环萜烷特征，指出淡水湖相烃源岩和原油中，以富含C21为特征，而河流/三角州相及沼泽相烃源岩和原油中，则明显富含C19和C20长链三环萜烷。因此，三环萜烷的丰度和分布特征可提供有机质输入类型、沉积环境以及油源等有价值的信息[8]。ANDERS等[1]在研究绿河页岩环烷烃组成时首次报道了二环倍半萜烷类化合物，该化合物成因较复杂，PHILP等[9]认为二环萜烷中8β（H）-补身烷可能为细菌来源。ALEXANDER等[10,11]认为补身烷系列化合物来源于细菌等微生物的贡献，因此普遍存在于原油和有机质中，是由霍烷先质物在成岩作用早期阶段的降解产物经还原或重排作用形成，主要与源岩中黏土矿物的催化重排有关，即与沉积环境相关。由于二环倍半萜烷具有极强的抗生物降解性，国内外学者广泛应用该类生物标志物进行油—油对比来鉴别溢油事故及追踪溢油污染来源[12,13,14]。前人研究还表明，由于补身烷的同分异构体被认为是热演化程度的敏感指标，特定条件下重排补身烷的丰度与热演化程度相关，重排补身烷/升补身烷值可用于表征热演化[12,13]。因此，二环倍半萜烷在确认沉积物环境、油源对比和评价原油成熟度中具有重要意义[15]。

随着国内外研究的不断深入，长链三环萜烷、二环倍半萜烷系列参数在油源对比中得到较广泛应用。研究发现，珠三坳陷烃源岩及原油中也检测出丰富的长链三环萜烷和二环倍半萜烷。包建平等[16]研究了珠江口盆地珠一坳陷和珠二坳陷原油二环倍半萜烷特征，但未涉及珠三坳陷；朱扬明等[17]研究了整个珠江口盆地二环倍半萜烷和三环、四环萜烷特征，但限于篇幅，对珠三坳陷原油特征论述不够全面和深入。本文采集了珠三坳陷文昌A、B凹陷原油样品及典型烃源岩样品，通过饱和烃组分的GC-MS分析，旨在揭示各类烃源岩及相关原油中这些萜烷的分布特征和区域变化规律，并探讨不同类型原油的原始有机质生源及沉积环境。

1、地质背景

珠三坳陷位于珠江口盆地西部，是在前古近系基底上发育起来的新生代陆缘拉张型含油气盆地，总体为南断北超的萁状断陷，受基底先存古隆及NE向断裂控制，在近EW向上表现为凹隆相间的特点，整体呈现南北分带、东西分块的构造格局（图1）。珠三坳陷整体经历了古新世—始新世断陷阶段、渐新世断拗阶段、早中新世拗断阶段和中中新世—第四纪拗陷阶段4个演化阶段。在这4个演化阶段，依次发育了神狐运动、珠琼运动一幕、珠琼运动二幕、南海运动和东沙运动5次构造运动[18]（图2）。其中，在始新世，受珠琼运动一幕构造运动影响，珠三南断裂活动强烈，坳陷形成箕状形态，湖泊发育鼎盛，沉积速率增大，发育了文昌组中深湖—浅湖相烃源岩。晚始新世与早渐新世间，珠琼运动二幕使盆地再次抬升剥蚀，湖盆扩大、水体变浅、湖盆萎缩，在恩平组二段以发育扇三角洲沉积为主，恩平组一段沉积时期，湖盆扩张，到恩平组一段沉积末期达到最大，发育了区域性的恩平组浅湖相泥岩。恩平组沉积时期，盆地沉积中心主要位于文昌A凹陷，在文昌B凹陷中部发育小规模沉积中心，因此A凹陷恩平组沉积厚度大、埋藏深，而B凹陷恩平组较薄、且埋藏浅[19]。晚渐新世至早中新世南海运动时期，海水从南向北大规模入侵，盆地由裂陷、断坳向坳陷转化，并开始进入盆地的热沉降阶段，沉积了珠海组和珠江组三角洲—滨浅海相碎屑岩，为珠三坳陷主要的储集层。坳陷自下而上发育古近系神狐组、文昌组、恩平组和珠海组，新近系珠江组、韩江组、粤海组、万山组以及第四系。

2、珠三坳陷烃源岩地球化学特征和类型划分

文昌A凹陷和文昌B凹陷是珠三坳陷的主生烃凹陷。依据多年钻遇的烃源岩地球化学特征，文昌A、B凹陷主要发育3套烃源岩[20,21,22]。其中，最好的一套烃源岩为文昌组中深湖相烃源岩，在文昌B凹陷文昌组二段揭示，有机质丰度高，有机质类型好，为Ⅰ—Ⅱ1型烃源岩，以生油为主。该类烃源岩最明显的特征是富含代表藻类低等生物来源的C30-4甲基甾烷，不含代表陆源高等植物输入的双杜松烷-T和奥利烷；姥植比较低，介于1.72～2.29之间，揭示其形成于弱还原—弱氧化的中深湖相沉积环境。文昌组中深湖相烃源岩干酪根碳同位素组成较重，介于-25.82‰～-22.13‰之间，这种特征与一般认为的以藻类生源为主的湖相有机质碳同位素组成较轻（<-26‰）相悖。前人[23,24]对珠江口盆地惠州凹陷、恩平凹陷以及珠三坳陷烃源岩碳同位素特征研究认为，这种异常与沉积环境有关，文昌组中深湖相烃源岩沉积时期藻类勃发，古生产力高，吸收大量的CO2，使水体表层CO2含量不足，CO2分压降低，碳同位素分馏作用减弱，因而造成烃源岩中13C富集。

其次，在文昌B凹陷文昌组一段还揭示了一类文昌组浅湖相烃源岩，有机质丰度和类型要差于文昌组中深湖相烃源岩，为Ⅱ1—Ⅱ2型烃源岩，以生油为主。该类烃源岩含较高的代表陆源输入的双杜松烷-T，含较低的代表藻类低等生物输入的C30-4甲基甾烷，T/C30H<1；姥植比较高，分布在1.82～2.68之间，显示弱氧化—氧化的浅湖相沉积环境。文昌组浅湖相烃源岩沉积时期，藻类发育相对较弱，沉积有机质中无明显13C异常富集，因此其干酪根碳同位素组成轻于中深湖相烃源岩，值介于-27.8‰～-25.8‰之间。

第三类烃源岩为文昌A凹陷揭示的恩平组浅湖相烃源岩，主要分布在恩平组一段上，总有机碳含量较高，有机质类型较差，为Ⅱ2—Ⅲ型烃源岩，油气兼生。该类烃源岩含有丰富的代表陆源有机质输入的双杜松烷-T和奥利烷，T/C30H>1，而代表藻类输入的C30-4甲基甾烷含量极低甚至不含；姥植比较大，介于3.07～4.34之间，指示偏氧化—氧化的浅湖相沉积环境。恩平期有机质输入以高等植物来源为主，干酪根碳同位素值介于-28‰～-26‰之间。

图1研究区勘探概况

3、长链三环萜烷分布特征及其意义

长链三环萜烷根据饱和烃m/z191质量色谱图鉴别。本文研究以长链C19—C26三环萜烷为主，其中C19—C21等距分布，C23和C24距离较近，C25、C26呈双峰形态，C22的形成需要在C-22位上断裂2个C—C键，使得C22丰度很低。

文昌B凹陷WC19-1油田、WC19-1N油田以及WC19-6油田钻遇原油中含较低的长链三环萜烷，长链三环萜烷与藿烷的比值平均值百分含量为21.1%；三环萜烷中C21含量最高，且以C21为主峰碳、C20—C21—C23呈山峰型分布特征；C21/（C19—C26）平均值高达18.8%，而C20/（C19—C26）平均值仅为13.3%，这种低含三环萜烷、以C21为主峰碳的特征，指示其原始有机质以淡水湖相输入为主[7,25,26]（图3，表1）。对烃源岩三环萜烷分布特征研究发现，中深湖相烃源岩具备类似的特征：长链三环萜烷含量低，与藿烷的比值平均值百分含量仅为10.1%；三环萜烷以C21为主峰碳，相对含量较高，C21/（C19—C26）平均值达18.5%，而C20/（C19—C26）平均值仅为11.7%，与原油表现出的特征可比性强，也指示其母质来源为淡水湖相输入[7,20,21,22]（图3，表1）。在三环萜烷各参数相对含量交会图上[图4(a）]，这类原油与文昌组中深湖相烃源岩投点分布范围极为接近，相关性良好。综合判断，文昌B凹陷该类原油与中深湖相烃源岩具有很好的亲缘性，可能来自于文昌组中深湖相烃源岩。为了进一步验证长链三环萜烷的对比结果，引用其他多类生物标志物参数进行综合验证。结果显示，原油含丰富的代表藻类输入的C30-4甲基甾烷，不含代表高等植物来源的双杜松烷-T，原油碳同位素值介于-25.75‰～-23.49‰之间，与前文所述文昌组中深湖相烃源岩特征具有很好的可比性（图3）；原油姥植比较低，介于1.03～2.54之间，证实其母源为形成于弱还原—弱氧化环境、以水生生物贡献为主的文昌组中深湖相烃源岩。

图2珠三坳陷地层综合柱状图

文昌B凹陷文昌19-9构造及WC19-1油田的个别井钻遇少数原油，其长链三环萜烷相对含量低于文昌组中深湖相原油，长链三环萜烷/藿烷值平均百分含量为13.5%;C19—C26三环萜烷呈现2种分布特征，一种是代表陆源输入的C19—C20稍高于代表湖相输入的C21—C23，以C20为主峰碳，C20>C19>C21，峰型从C20开始呈缓慢下降型，C20/（C19—C26）和C21/（C19—C26）平均值分别为16.3%、15.0%,C20和C21相对含量差异不大；另一种以C23为主峰碳，C19—C20—C21—C23呈上升型分布，C19/C23平均值为76.5%，显示陆源输入和湖相输入均占有较大的比重（图3，表1）。研究发现，文昌组一段浅湖相烃源岩长链三环萜烷具有类似的特征，烃源岩分布形态以C20为主峰、峰型呈缓慢下降型，或以C23为主峰呈山峰型分布，烃源岩三环萜烷/藿烷平均值为14.5%（图3，表1）。在三环萜烷各参数相对含量交会图上，这类原油与文昌组一段浅湖相烃源岩分布范围较接近[图4(a）]，表明它们具有一定的可比性。此外，该类原油微含奥利烷，同时含较高的代表陆源输入的双杜松烷T和较丰富的代表藻类输入的C30-4甲基甾烷，T/C30H<1,Pr/Ph值较高，介于2.01～3.36之间，与文昌组一段浅湖相烃源岩可比性较强（图3），进而证实其母源为弱氧化—氧化沉积环境下、具备陆源和湖相双重输入的文昌组一段浅湖相烃源岩。从沉积背景来看，从文昌组二段中深湖相过渡到文昌组一段浅湖相沉积时期，文昌B凹陷水体逐渐变浅，存在陆源和湖相的双重输入，这一沉积变化特征与多参数表现出双重特征是吻合的。

文昌A凹陷主要原油中长链三环萜烷整体含量较高，少数样品相对含量甚至高于藿烷，长链三环萜烷/藿烷平均值高达63.3%，远高于文昌组中深湖相和浅湖相原油的水平。三环萜烷中，以C19和C20占优势，均以C20为主峰，峰型随碳数增加依次快速递减，表现出以陆源有机质输入为主的特点；原油中C21/（C19—C26）平均值为13.2%，低于文昌B凹陷原油；但是C20/（C19—C26）值则较高，平均值为24.3%，远高于文昌组中深湖相原油（平均值为13.3%）和文昌组浅湖相原油（平均值为14.2%），表现出较大的差异（图3，表1）。油源对比发现，其与文昌A凹陷恩平组浅湖相烃源岩具有很好的亲缘性，恩平组浅湖相烃源岩中长链三环萜烷同样以C20为主峰，随碳数增加依次递减，但递减的速率小于原油；长链三环萜烷/藿烷平均值虽略低于原油，但仍高达29.6%,C20/（C19—C26）平均值高达19.4%，接近A凹陷原油（图3，表1）；在三环萜烷各参数相对含量散点图上，这类原油与恩平组浅湖相原油分布范围较一致[图4(a）]。文昌A凹陷该类原油含很高的代表陆源输入的双杜松烷-T、不含或含极低的代表藻类输入的C30-4甲基甾烷，T/C30H>1，姥植比较高，介于2.27～4.25之间，这些特征与恩平组浅湖相烃源岩具有很强的相关性（图3），进一步证实其来源于恩平组浅湖相烃源岩，表明应用长侧链三环萜烷特征可很好地辨别恩平组浅湖相烃源岩及原油。

综上可知，文昌A、B凹陷3类原油中长链三环萜烷分布特征具有显著的差异性，应用长链三环萜烷在研究区进行原油类型划分及油源对比具有一定的现实意义。沉积环境偏还原、母质来源以低等水生生物为主的中深湖相烃源岩及相关原油中，长链三环萜烷的整体含量低，代表低等水生生物来源的C21三环萜烷的相对含量高，而代表高等植物来源的C19、C20三环萜烷的相对含量低，以C21为优势峰，C20—C21—C23呈山峰型分布；反之，沉积环境偏氧化—氧化、母质来源以高等陆源为主的浅湖相烃源岩及相关原油中，长链三环萜烷的整体含量高，代表低等水生生物来源的C21三环萜烷的相对含量很低，而代表高等植物来源的C19、C20三环萜烷的相对含量很高，以C20为主峰，随碳数增加依次递减；而沉积环境为弱氧化—氧化、母质来源兼有水生低等生物和高等陆源输入的浅湖相烃源岩及相关原油中，则各参数特征表现居中。如图4(b）所示，C20/C21与Pr/Ph交会图版对3类典型烃源岩及相关原油区分明显，进一步证实长链三环萜烷在表征沉积环境也具有一定的参考意义。另外注意到，原油中长链三环萜烷/藿烷、C21/（C19—C26）以及C20/（C19—C26）基本都高于相应烃源岩（表1）。笔者分析认为，长链三环萜烷抗降解性强于藿烷，且长链三环萜烷中低分子C19—C21抗降解性也相对强于高分子的C22—C26。因此当从干酪根大分子向烃类演化过程中，不仅藿烷相对长链三环萜烷降解程度要高，高碳数分子相对低碳数分子遭受降解的程度也稍高，从而导致原油中上述几类参数比值相对含量均高于相应的烃源岩[10,27]。

图3文昌A、B凹陷不同沉积环境下3类典型烃源岩及相关原油中生物标志物图谱特征

注：1～5分别为：4,4,8,8,9-五甲基十氢化萘、4,4,8,9,9-五甲基十氢化萘、8β（H）-补身烷、8α（H）-补身烷、8β（H）-升补身烷

图4文昌A、B凹陷不同沉积环境下烃源岩及原油中长链三环萜烷参数、姥植比相对含量关系

表1文昌A、B凹陷不同沉积环境下烃源岩及原油中长链三环萜烷生物标志物相对含量

4、二环倍半萜烷分布特征及其意义

二环倍半萜补身烷系列是一类低分子生物标志物，碳数分布在C14—C16之间，包含多个同分异构体，主要在饱和烃m/z123质量色谱图上鉴别[27]。其中，4,4,8,8,9-五甲基十氢化萘和4,4,8,9,9-五甲基十氢化萘是补身烷经重排后形成，也称为重排补身烷。各化合物名称及出峰位如表2和图5所示。

前文所述3类烃源岩及相关原油的二环倍半萜烷也具有明显不同的分布特征，从指纹对比图、各参数相对比值分布特征可辨别这种差异性（图3，表3，图6）。B凹陷文昌组中深湖相烃源岩中高含8β（H）-升补身烷，低含重排补身烷、8β（H）-补身烷和8α（H）-补身烷，8β（H）-升补身烷/4,4,8,8,9-五甲基十氢化萘的比值最高可达19.889，平均值也达到了10.663；原油中二环倍半萜烷的色谱—质谱图特征及参数相对比值继承了这一特性，仍以8β（H）-升补身烷含量最高，其次为重排补身烷、8β（H）-补身烷和8α（H）-补身烷，但8β（H）-升补身烷/4,4,8,8,9-五甲基十氢化萘的比值有所下降，最高为6.919，平均值为2.750（图3，表3）。B凹陷文昌组浅湖相烃源岩及相关原油中，8β（H）-升补身烷和重排补身烷的含量均居中，8β（H）-升补身烷/4,4,8,8,9-五甲基十氢化萘值平均值分别为2.345和3.0，虽分别低于文昌组中深湖相烃源岩及相关原油，但整体上仍以8β（H）-升补身烷为优势（图3，表3）。A凹陷恩平组浅湖相烃源岩及相关原油中，则以含重排补身烷含量占优势，特别是4,4,8,8,9-五甲基十氢化萘含量很高，而含较低的8β（H）-升补身烷和8β/8α（H）-补身烷，烃源岩及相关原油的8β（H）-升补身烷/4,4,8,8,9-五甲基十氢化萘值很低，平均值分别为0.231和1.27，均低于文昌组2套烃源岩及相关原油（图3，表3）。对4,4,8,8,9-五甲基十氢化萘/8β（H）-补身烷值和4,4,8,9,9-五甲基十氢化萘/8β（H）-补身烷值统计发现，3类烃源岩及相关原油也呈现出一定的规律性，均表现为文昌组中深湖相烃源岩及相关原油比值最低，其次为文昌组浅湖相烃源岩及相关原油，而恩平组浅湖相烃源岩及相关原油相对比值最高（表3）。据前人研究，重排补身烷的形成机理可能与重排甾烷和重排藿烷相似，主要与源岩中黏土矿物的催化重排有关，因此重排补身烷的分布在一定程度上可能与沉积环境相关[28,29]。在重排补身烷与补身烷相对比值绘制的交会图版上，3种具不同沉积环境和母质来源的原油分别落在不同的区域[图6(a）]，同时4,4,8,8,9-五甲基十氢化萘/8β（H）-补身烷与Pr/Ph交会图版也很好地区分这3类原油[图6(b）]，证实二环倍半萜烷可表征沉积环境，表明二环倍半萜烷可作为研究区较好的油—油对比参数。

表2烃源岩和原油中二环倍半萜烷GC/MS鉴定

注：*为C14和C16二环倍半萜的同分异构体，其具体结构尚未确定；峰号3为一类新C15倍半萜[16‑17]；表中化合物1—11分别对应图5中峰号1—11

图5二环倍半萜烷分布特征及鉴定

表3文昌A、B凹陷不同沉积环境下烃源岩及原油中二环倍半萜烷生物标志物相对含量

表3文昌A、B凹陷不同沉积环境下烃源岩及原油中二环倍半萜烷生物标志物相对含量

另有报道指出，重排补身烷的分布在一定程度上可能与热演化程度相关[30]，在一定条件下，热演化程度与重排化合物的丰度成正比[14]。对指示成熟度的指标Ts/Tm统计发现，B凹陷中深湖相原油比值介于1.25～2.01之间，B凹陷文昌组浅湖相原油比值介于2.07～3.98之间，A凹陷恩平组浅湖相原油比值介于1.15～3.71之间，这一结果显示，B凹陷文昌组中深湖相原油成熟度偏低，可解释其含很低的重排补身烷；但是对于B凹陷浅湖相和A凹陷浅湖相原油，两者成熟度虽然有一定差异，但二环倍半萜烷分布特征差异却更大，表现出截然相反特征，显然成熟度对其影响作用较小。因此本文认为，上述3类烃源岩及相关原油二环倍半萜烷之间的这种非均质性，主要体现在沉积环境及生源差异上，热演化程度仅为次要影响因素。主要表现在：形成于偏还原环境、富含低等水生生物的文昌组中深湖相烃源岩及相关原油中，以高含8β（H）-升补身烷，低含重排补身烷和补身烷为特征；而形成于弱氧化—氧化沉积环境、兼具低等水生生物输入及陆源高等植物输入的文昌组浅湖相烃源岩及相关原油中，分布特征及各参数相对含量则体现出居中的特征；而形成于偏氧化—氧化沉积环境、富含陆源高等植物输入的恩平组浅湖相烃源岩及相关原油中，则以高含重排补身烷，低含8β（H）-升补身烷和补身烷为特征。热演化程度对不同来源的烃源岩和原油影响较小，仅对烃源岩及相关原油的分布特征造成一定影响，主要体现在，随着干酪根向烃类转化，原油的成熟度要高于相应烃源岩，因此造成上述3类原油的升补身烷相对含量低于相应烃源岩，而重排补身烷相对含量则高于相应烃源岩。

图6文昌A、B凹陷不同来源的原油中二环倍半萜烷参数、姥植比相对含量关系

5、结论

珠三坳陷文昌A、B凹陷不同沉积环境下3类烃源岩及相关原油中长链三环萜烷、二环倍半萜烷表现出不同的特征，这种差异性主要与沉积环境、有机质输入类型有关。

(1)B凹陷文昌组中深湖相烃源岩及相关原油中，有机质输入以低等水生生物为主，形成于偏还原的沉积环境，长链三环萜烷表现出以C21为主峰碳，C20—C21—C23呈山峰型分布，二环倍半萜烷高含8β（H）-升补身烷，含很低的重排补身烷和补身烷。

(2)B凹陷文昌组浅湖相烃源岩及相关原油中，兼有湖相低等水生生物贡献及陆源高等植物输入，形成于弱氧化—氧化的沉积环境，因此这2类萜烷的分布特征及各参数相对含量介于中深湖相和浅湖相之间，具有双重特征。

(3)A凹陷恩平组浅湖相烃源岩及相关原油以陆源高等有机质输入为主，形成于偏氧化—氧化的沉积环境，长链三环萜烷表现出以C20为主峰，峰形呈快速下降型，二环倍半萜烷高含重排补身烷，而含较低的8β（H）-升补身烷和补身烷。

(4)长链三环萜烷、二环倍半萜烷系列生物标志物具有较好的应用效果，可作为研究区有机质输入类型、沉积环境及油—油、油—源对比的有效判识指标。

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基金:中海石油(中国)有限公司科技项目“中海油‘十三五’油气资源评价”(编号:YXKY-2018-KT-01)资助.