华北石炭纪沉积型铝土矿是古风化壳经剥蚀、搬运、沉积的产物，含矿岩系中伴生有含量较高的稀土元素[1,2,3]。由于现在已难以看到一个完整的古风化壳，人们研究风化壳的对象基本是现代风化壳，对碳酸盐岩、花岗岩等所形成风化壳中稀土元素的地球化学行为及分布特征已有较清楚的认识[4,5,6,7,8]。对铝土矿中稀土元素的研究多聚焦于铝土矿层内，而对整个铝土矿含矿岩系稀土元素的总体情况缺少系统研究，对古风化壳与含矿岩系之间稀土元素所表现的异同点及相互关系研究则更少。

河南省中部地区铝土矿含矿岩系中的稀土元素有两个主要特点异于现代风化壳，一是除铈之外的其他稀土元素没有形成富集层；二是含矿岩系中仅有铈正异常，而没有负异常相伴。对这种现象的形成过程和形成原因以往鲜见有专门的研究，有研究者在对铝土矿的其他研究中虽提出了一些观点，但多缺乏可靠的数据论证。以往多认为铈正异常是由古风化壳继承而来，也有研究者认为是成矿后的风化淋滤作用形成[9,10],或在含矿岩系物质沉积过程中形成[11]。近年来，华北沉积型铝土矿中具有铈正异常的发现较多，但进行专门研究者依然少见，目前尚未查阅到专门的研究文献。

本次研究范围位于嵩箕铝土矿成矿带的南部，包括了铝土矿床(点)集中分布的登封市东南部至禹州市西北部地区，地理坐标为东经113°08′16″～113°34′45″,北纬34°05′16″～34°23′58″。科研工作与区内进行的铝土矿勘查相结合，对赋存在石炭系上统本溪组中的铝土矿含矿岩系进行了系统取样、分析，根据常量、微量及稀土元素分析结果，总结了稀土元素地球化学特征，通过对比含矿岩系与风化壳的稀土元素分布特点，分析了含矿岩系中铈正异常形成的条件及原因，这对于全面认识铝土矿在形成过程中每个阶段稀土元素的地球化学行为有重要意义，也有助于进一步研究铝土矿的成因。

1、研究区铝土矿地质概况

研究区位于河南省中部，大地构造位置属华北地台南部，处在嵩箕铝土矿成矿带的南侧。

区域范围内分布的基岩地层主要有：太古界登封群变质岩系，元古界嵩山群变质岩系、汝阳群、洛峪群和震旦系陆源碎屑沉积岩系，下古生界寒武系、奥陶系中统碳酸盐岩及碎屑岩，上古生界石炭系上统碎屑岩及碳酸盐岩，二叠系和中生界三叠系碎屑岩系。石炭系上统本溪组为区域内沉积型铝土矿的含矿岩系(图1)。

区域内铝土矿产于寒武系或奥陶系碳酸盐岩岩溶地貌之上，岩溶对铝土矿的控制作用明显，规模较大的富矿一般赋存在岩溶洼斗中。石炭系上统本溪组按岩性主要分为三层：下部为铁质粘土岩，局部含硫铁矿和菱铁矿，出露至地表浅部经风化后形成赤铁矿、褐铁矿，即“山西式铁矿”;中部为铝土矿层，局部相变为铝粘土岩；上部为粘土岩、页岩，局部夹煤线。各岩性层的地质界线并不很清晰，主要依据样品分析结果划分。

区域内岩浆活动较弱，形成的岩浆岩岩石类型为变质基性岩、辉绿岩、花岗岩、花岗斑岩、长英岩、细晶岩、伟晶岩、石英斑岩及石英脉等，时代主要为元古代五台期及吕梁期，中生代以来没有岩浆活动，在研究区内没有岩浆岩分布。成矿后的断裂构造对矿体局部造成一定破坏。

2、含矿岩系稀土元素地球化学特征

2.1 稀土元素地球化学特征

研究区按铝土矿分布集中情况，划分为华庄、王庄、申家沟、猪头沟、杜等和神垕等六个矿段，研究中采集了56个样品，其中铁质粘土岩(矿层底板)21件，铝土矿14件，粘土岩(矿层顶板)21件，各采样点均是在整个含矿岩系中连续取样。各样品分析数据按上述三个层位进行分组统计，不区分矿段。单个样品的常量、微量和稀土元素的分析结果多已在其他文献中发表[11,12,13],限于篇幅，本文不再重列。

样品较系统地采集于各矿段的剖面或钻孔中，岩芯样品没有风化现象，采于地表地质剖面中的少量样品有轻微风化。粘土类样品主要呈层状结构、碎屑结构、块状构造、孔隙状构造。镜下可见的主要矿物成分有高岭石、伊利石、绿泥石、锆石等，铁质粘土岩还含有黄铁矿、褐铁矿、菱铁矿、针铁矿；铝土矿样品主要呈致密块状结构、鲕状结构、块状构造。主要矿物成分有一水硬铝石、高岭石、伊利石，个别样中偶见有锆石、榍石、金红石、方解石等矿物。

通过对样品稀土元素分析结果进行球粒陨石标准化[球粒陨石数据为Boynton(1984)球粒陨石平均值],含矿岩系三种岩性的稀土元素平均值配分模式均为曲线右倾的轻稀土富集型(图2)。三条曲线形态基本相同，都具铕负异常，异常幅度基本相等。铝土矿有明显的铈正异常，而其他则没有异常。粘土岩与铁质粘土岩的曲线基本粘合在一起，铝土矿与二者略有分离，表明三者轻、重稀土的分异略有不同，铝土矿中含有更多轻稀土。三种岩性相似的稀土配分模式，说明其具有相同的物质来源。

图1 河南省嵩箕地区南部地质图

图2 铝土矿含矿岩系稀土元素配分模式图

各岩性层的稀土元素主要特征参数平均值如表1。从表1看出，各种岩性的∑REE(含Y)和LREE/HREE值相差不大，铝土矿层中略高。从单个样品的分析结果分布情况看，∑REE较高的样品分布没有规律性，在三个岩性层中都有分布。δCe较高的样品多分布在铝土矿层中，铁质粘土矿和粘土矿的平均值虽无铈异常，但少数样品也呈铈正异常，样数比例较铝土矿层中明显低。

2.2 稀土元素与化学成分的相关性

为研究∑REE、δCe、δEu与含矿岩系主要化学成分的相关性，将全部样品数据进行总体统计，各相关系数列于表2。表2数据表明，∑REE与Fe2O3、MgO有弱的线性正相关关系，与δCe、δEu具弱的负相关；δCe与Al2O3呈显著的正相关，而与SiO2呈显著负相关，与K2O、Na2O呈弱的负相关；δEu除了与∑REE具弱的负相关外，与其他成分均不具相关性。这种现象反映出铈在含Al2O3较高的粘土矿物中富集，其他稀土元素则较均匀地分散在岩层中。δEu在三种岩性中异常值大致相等，且与主要化学成分无相关关系，表明其是由风化壳原岩继承而来。

表1 含矿岩系稀土元素主要特征参数表

表2 ∑REE、δCe、δEu与岩石主要化学成分相关系数统计表

稀土元素在含矿岩系中虽然含量相对较高，但与其他组分相比绝对含量还是很低的，这也给稀土元素物相查定带来困难，现在还没有资料能准确反映稀土元素究竟以何种状态赋存在沉积型铝土矿中[14]。以往的研究没有在镜下发现稀土的独立矿物的报告，有研究者对山西省的同类型铝土矿做过浸出试验，结果表明稀土溶出率仅约10%[15],这与华南离子吸附型稀土矿相差甚远。这些现象及稀土与化学成分的相关性说明，沉积型铝土矿中的稀土元素与华南离子吸附型稀土矿类型不同，其不是以阳离子吸附态为主，独立矿物也极少，认为主要是呈分散状态，主要以水合化合物的形式被一水硬铝石、高岭石等吸附。

3、含矿岩系铈正异常成因分析

3.1 风化壳与含矿岩系的成因联系

对于华北沉积型铝土矿的成因，认为是由古风化壳经搬运、沉积形成的，大多数研究者对此已形成共识，但对于古风化壳是由哪种原岩形成的则一直存在较大争议。因任何含有铝质的岩石在适当的条件下都可以最终形成铝土矿，铝土矿的物质来源也就成为铝土矿成因研究的难点。因此，长期以来对铝土矿的物质来源主要有三种观点，即基底碳酸盐岩说、古陆铝硅酸盐岩说和混合来源说。

在本研究区内，本文的部分作者在研究铝土矿成矿物质来源时，通过对比铝土矿含矿岩系、基底碳酸盐岩和中元古界熊耳群火山岩的稀土元素特征，认为嵩箕地区南部的铝土矿的成矿物质主要来源于中元古界熊耳群火山岩，少量来源于基底碳酸盐岩[11]。主要依据是：铝土矿含矿岩系与基底碳酸盐岩和中元古界熊耳群火山岩的稀土元素的配分模式基本相同，只是铝土矿层中有铈正异常，其他岩性则没有，基底碳酸盐岩和中元古界熊耳群火山岩与铝土矿应有成因联系；在(La/Yb)N-∑REE图解中，样品投点大多数分布在花岗岩和玄武岩区，只有少数点落在沉积岩区，成矿物质来源应以铝硅酸盐岩为主，碳酸盐岩为辅。本文赞同这种分析和由此得出的结论。

地壳中的稀土元素主要赋存在各种岩石形成的风化壳中，铝土矿中的稀土元素也主要来自古风化壳。与华北沉积型铝土矿有成因联系的铝硅酸盐岩和寒武系、奥陶系的碳酸盐岩均未发现有铈正异常存在，铝土矿含矿岩系中的铈正异常不会由原岩直接继承而来，只能是在古风化壳形成过程中或在其后的地质作用中所形成。

对现代风化壳的研究认为，风化壳有不同的类型，不管其原岩是碳酸盐岩还是铝硅酸盐岩，所形成的风化壳都具有明显的垂向分带特点，自上而下一般可分为三层，上部为铁锰质层，主要矿物有赤铁矿、针铁矿、硬锰矿等，含少量三水铝石；中部铝质层，主要矿物成分为三水铝石、高岭石，含少量铁质；下部为硅质层，主要为绿泥石、水云母、高岭石等，及原生和次生矿物。

华北沉积型铝土矿普遍具有的岩性分层层序与风化壳分带层序正好相反，说明其为古风化壳的反序沉积。含矿岩系能否代表风化壳原有的稀土元素特征，取决于风化壳在剥蚀搬运过程中各分带物质的混合程度，如果混合程度过高，包括稀土元素在内的各种成分会被平均化，原有的一些特征就会发生改变。区内含矿岩系明显的岩性分层表明其较好地保留了风化壳的分带特征，也表明风化壳物质在搬运中混合程度不高，含矿岩系基本能反映风化壳原有的稀土元素特征。含矿岩系除铈之外的其他稀土元素没有明显的富集层，应该不是因搬运过程中物质混合产生的平均化造成，而是在古风化壳中原本就没有形成富集层。

风化壳中稀土元素的迁移和富集是一个比较复杂的过程，风化程度、介质的pH值、水解作用、气候和氧化还原条件等都能对其产生影响，而原岩物质成分的不同就会使这些因素产生差异。碳酸盐岩形成的风化壳，一般在上部的铁质层存在铈正异常，下部往往有铈负异常，且会有其他稀土元素的富集层[4];花岗岩等铝硅酸盐岩形成的风化壳，则在顶部的土壤层有铈正异常，下部有负异常相伴，在风化壳底部富集其他稀土元素[5,8]。从中看出，无论哪种岩石形成的风化壳，稀土元素的特点都是上部有铈正异常，其下有负异常相伴，下部或底部有其他稀土元素的富集层。

研究区铝土矿含矿岩系中稀土元素的分布与上述风化壳有明显的区别，一是仅在铝土矿层呈现铈正异常，其他岩性层没有铈负异常；二是没有其他稀土元素的富集层，含矿岩系三种岩性层中稀土元素含量基本相同，含量较高的单个样品分布呈分散状，没有什么规律，与化学成分也都不相关。分析认为，这种现象主要有两种原因所致，其一是作为区内铝土矿含矿岩系物质来源的古风化壳是由火成或变质成因的铝硅酸盐形成，而不是碳酸盐岩；其二是含矿岩系物质在沉积的过程中，沉积盆地的海水中悬浮的颗粒物造成稀土元素的分异，形成了部分铈正异常。对此，进行以下具体分析。

3.2 风化壳原岩成分对铈异常形成的控制作用

前已述及，笔者认为区内铝土矿的成矿物质来源主要为熊耳群火山岩，其次为基底的碳酸盐岩，原岩的化学成分和矿物成分对于铝土矿以及铈异常的形成无疑有重要影响。通过这两种与铝土矿形成有联系的岩性的化学成分(表3)可以看出，白云质灰岩中CaO+MgO的含量范围在41.83%～51.189%,杂质较少，硫含量很低，反映出岩石中以黄铁矿为主的硫化物较少。熊耳群火山岩SiO2含量均在70%,表明其为酸性火山岩，Al2O3的含量明显比白云质灰岩高，更容易为铝土矿的形成提供成矿物质。引用的火山岩数据原资料中未列硫的含量，但火成岩中的硫化物一般要比灰岩中普遍。

表3 古风化壳原岩主要化学成分表

以上两种岩石因化学成分不同，在风化过程中对稀土元素的地球化学行为就会产生不同的影响，主要表现在风化过程中因原岩中硫化物含量的不同造成风化壳内部的pH不同。华北沉积型铝土矿底部的碳酸盐岩主要为奥陶系的白云质灰岩，局部地区为寒武系灰岩。如果风化壳原岩主要为碳酸盐岩时，碳酸盐岩在风化过程中，原岩中的黄铁矿会形成硫酸，而碳酸盐也在风化成可溶的重碳酸盐过程中可形成HCO-3。因碳酸盐岩中黄铁矿含量远低于碳酸钙(镁)的含量，介质中HCO-3浓度会远高于H+的浓度，这样介质总体呈弱碱性，但随风化壳深度加大，pH值会逐渐升高。在弱碱性、氧化环境中，原岩矿物析出的Ce3+非常容易氧化成Ce4+,Ce4+与HCO-3结合形成的可溶性络合物能被铁、锰的氢氧化物吸附，使铈沉积在风化壳的铁锰质层形成铈正异常。在上部亏损了铈的其他稀土元素在碱性条件下，主要以阳离子的形式向下迁移，在下部形成与铈负异常和其他稀土元素的富集层。

实际上，区内含矿岩系底部的铁质粘土岩层位稳定，铁质含量高，局部形成硫铁矿，其抬升至近地表风化后形成“山西式铁矿”,这表明原岩中黄铁矿较多。铁质粘土岩层没有铈正异常存在，这与现代碳酸盐岩形成的风化壳特征显然不同，所以古风化壳原岩是碳酸盐岩的可能性小。

如果风化壳原岩是以铝硅酸为主，风化作用的结果与铝土矿含矿岩系的实际情况则较一致。变质和火成的铝硅酸盐岩中含黄铁矿较多，在风化作用过程中黄铁矿可分解形成硫酸，使风化壳上部呈较强酸性环境，向下pH值逐渐增高过渡至碱性环境，这种情况下风化壳中铈的地球化学行为与在以碳酸盐岩为主形成的风化壳中有很大差别。

稀土元素的化学性质表明，稀土元素一般呈正三价态存在，除铕、铈外，其他元素的化学性质都较稳定。铕在还原条件下由Eu3+被还原成Eu2+,在氧化条件下不发生变化；铈则在氧化条件下由Ce3+被氧化成Ce4+,还原条件下不发生变化。另外，稀土元素中的铈由Ce3+氧化成Ce4+时还受Eh值和pH值的共同影响，据王中刚等[17]研究，随Eh值增高，Ce3+氧化成Ce4+所要求的pH值逐渐降低，如图3所示。

图3 25 ℃,100 kPa时铈的Eh-pH图解[17]17]

在含黄铁矿较多的铝硅酸盐岩形成的风化壳中，Ce3+氧化成Ce4+后并没有形成简单的CeO2,因为在铝土矿含矿岩系中至今未发现过铈的独立矿物方铈石(CeO2)。虽然铝硅酸盐岩中碳酸盐含量一般较低，但空气中的CO2可进入风化壳形成一定浓度的HCO-3,这时Ce4+与HCO-3会形成络合物，这种络合物在风化壳上部的较强酸性环境中更易发生水解，而不是被铁锰质吸附，δCe与MnO、FeO、Fe2O3的相关系数也说明这一点。络合物水解的产物是Ce(OH)4,Ce(OH)4呈絮状或胶状，不易溶于水，实际上也是一种水合物，化学式也可表示为CeO2·2H2O。

不同稀土元素的氢氧化物沉淀时对pH值有不同的要求，随原子序数增加，pH值逐渐降低。在形成风化壳的自然条件下，其他稀土元素因未发生价态变化，不能形成氢氧化物，只有铈经水解形成了Ce(OH)4,发生沉淀时要求pH值约为7～7.6[17]。在近地表形成的铈氢氧化物由于处在酸性条件下而不易发生沉淀，而会随水向下迁移，当下迁到呈碱性条件的层位时就产生沉淀，而这个层位恰是风化壳中的铝质层。这是因为铝在铝土矿中是以氢氧化物的形式存在，在风化壳中的铝质层主要矿物为三水铝石、高岭石，而三水铝石是高岭石脱硅的产物，SiO2在pH值5～7时溶解度最高，而铝氢氧化物则在pH值5.2～7.6时最易沉淀[18],在这个层位也就富集了大量三水铝石，成为后来形成的铝土矿的主要成分，所以风化壳中铝质层是酸碱条件转化层。这里的pH值也符合铈的氢氧化物发生沉淀的条件，从而铈的氢氧化物产生沉淀后，被含铝的粘土矿物吸附而形成铈正异常，也造成铝土矿层的∑REE值略高。

其他稀土元素与铈分离后在风化壳中的下迁活动并不明显，含矿岩系中没有稀土富集层表明了这一点。至于未发生迁移的原因，现在还不是太清楚，可能由于稀土元素在风化壳中主要呈阳离子状态吸附于粘土矿物中，在酸性条件下稀土元素又主要以阳离子形式迁移，因某些因素的制约，粘土对离子的吸附能力大于阳离子的下迁能力，这样就不会发生实际的向下迁移，详细的机制还要进一步研究。

风化壳形成过程中，基本没有风化壳以外稀土元素的带入，壳内稀土元素如没有明显被带出的情况下，总量应基本不变。有正异常，就会有负异常补偿；如果有稀土元素被带出壳外，壳内就会出现总体负异常。研究认为，区内古风化壳原来也应是有负异常的，因为铈氢氧化物下迁后，其他稀土元素并没有向下迁移，这些亏损了铈的稀土元素就会呈现铈负异常。可是现在含矿岩系中却未出现铈负异常，反映出风化壳在形成含矿岩系前已遭受了一定剥蚀，原来有铈负异常的上部层位没有沉积到含矿岩系中。

3.3 沉积过程中稀土元素的分异

含矿岩系除了继承上述在风化壳中形成的铈正异常外，在含矿岩系沉积阶段也具有形成铈正异常的条件。稀土元素在水体中的搬运形式主要呈悬浮物和可溶性化合物，在风化壳物质被搬运到沉积盆地时，一些细小的含有稀土元素的颗粒会悬浮在海水中，原来在风化壳下部未被氧化的部分Ce3+,当条件具备时会继续受到氧化变成Ce4+,进而再发生水解形成铈的氢氧化物，在碱性海水中，这些铈的氢氧化物会沉淀在含矿岩系中。

另外稀土三价离子在海水中的停留时间不同，也是影响铈与其他稀土元素的分离因素。各种稀土元素在海水中悬浮停留的时间差异是很大的，铈的停留时间最短，仅有50年，铥的停留时间最长，可达1800年[17]。

至于海水是否具备这样的碱性和氧化条件，可用海相沉积物的某些指标进行判断。含矿岩系是在海湾-湖坪-沼泽环境中形成的海相或海陆交互相沉积物，对于海相沉积物形成时海水氧化还原环境的判断有许多参数可以使用，U/Th、Co/Ni、V/Cr和黄铁矿率等都是比较有效的指标。根据区内样品微量元素分析结果，利用V/Cr、Co/Ni值可以判断含矿岩系沉积时海水的氧化还原条件。一般认为，当沉积物中的V/Cr小于2时富氧，2～4.25时次富氧，大于4.25时缺氧；Co/Ni小于5时富氧，5～7时次富氧，大于7时缺氧[19]。对含矿岩系中三种岩性的V/Cr、Co/Ni值统计结果见表4。从表4可以看出，含矿岩系或其中各种岩性的V/Cr、Co/Ni值均指示沉积时海水为氧化环境。而海水自古生代以来的pH值一直在7～8左右，基本呈弱碱性。这种环境有利于悬浮颗粒物中Ce3+氧化成Ce4+,Ce4+经水解作用形成的氢氧化物就会沉积在含矿岩系中，造成铈的富集而出现铈正异常，而在悬浮物中的其他稀土元素因分异则出现铈亏损。

表4 铝土矿含矿岩系V/Cr、Co/Ni值统计表

因铈正异常与FeO和Fe2O3不具正相关性，在海水中Ce4+与HCO-3结合形成络合物，再被水中的铁锰氢氧化物吸附而沉淀的可能性较小。而铈正异常主要出现在铝土矿层，主要是风化壳中铝质层风化程度高，粘土矿物含量高，在铝土矿层沉积时，海水中悬浮物增多引起。其他岩性在沉积时，悬浮物较少，虽在个别样品中有正异常，岩层平均起来异常并不明显。

3.4 成岩及表生阶段对铈异常的影响

含矿岩系的成岩物质经搬运、沉积后，风化作用已经结束。在铁质粘土岩层出现的大量黄铁矿、菱铁矿和粘土矿层上部出现的煤线都表明，成岩阶段所处的环境为还原环境。黄铁矿和菱铁矿都是还原环境中形成的标志矿物，在风化壳中，原岩中的硫化物已基本得到风化分解，原生的黄铁矿基本不存在，铁呈氧化物或氢氧化物的状态存在。在含矿岩系沉积初期，岩层中是不含黄铁矿的，在成岩阶段的还原环境中，从外界获得硫而使铁还原形成黄铁矿。在还原环境中，Ce3+不会被氧化，也就不会和其他稀土元素分异而形成新的铈正异常。

古生代以后的构造运动，使含矿岩系局部出露到地表，不可避免地发生风化、淋滤等表生作用，表生作用对稀土元素地球化学行为的影响同风化壳形成的过程基本相同。如果在这个阶段形成铈正异常，含矿岩系中就会有局部的铈亏损。而岩石没有铈负异常存在，说明表生作用对含矿岩系中稀土元素的影响甚微。

4、结论

1.原岩类型及黄铁矿的含量决定了风化壳中pH值的变化，是影响风化壳中稀土元素富集与分布形式的关键因素。形成华北沉积型铝土矿含矿岩系的原岩主要为含黄铁矿较高的铝硅酸盐岩，这种岩石在风化过程中，在风化壳上部形成酸性环境，使Ce4+主要以水解形成氢氧化物方式与其他稀土元素分异，铈氢氧化物向下迁移到碱性环境时发生沉淀富集，形成铈正异常。其他稀土元素受某些条件制约未能下迁，没有形成富集层，在风化壳上部因铈的分异而呈现铈负异常。

2.古风化壳在含矿岩系形成之前遭受了一定剥蚀，原存于风化壳上部的铈负异常层位因剥蚀未能沉积到含矿岩系。因此，含矿岩系中只出现铈正异常，而没有铈负异常。

3.原来古风化壳中含有稀土元素的一些细小碎屑，被搬运到沉积盆地时在海水中形成悬浮颗粒。沉积过程中，这些悬浮颗粒产生了一定的稀土元素分异，对含矿岩系铈正异常的形成有一定辅助作用。

4.成岩作用及表生作用对含矿岩系中稀土元素的地球化学行为影响不明显。

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文章来源:蒋丽,徐伟,蒋芹,等.河南省嵩箕地区南部铝土矿中铈正异常成因分析[J].稀土,2024,45(03):97-107.