1、引言

随着我国经济和城市化、工业化的迅速发展,大量煤炭依赖型的能源消费,导致了大量空气污染物的排放,造成能见度恶化事件频发,空气污染现象加剧(Chenetal.,2013).PM2.5(空气动力学直径小于或等于2.5μm的颗粒物,也称细粒子或细颗粒物)作为主要空气污染物之一,具有粒径小、活性强、运输距离长、易与毒性强的有害物质粘连的特性,可通过呼吸道进入人体,危害人体健康(陈仁杰等,2013;Zhangetal.,2013).据2010年全球疾病负担研究报告显示,PM2.5已成为中国人民健康的第四大威胁(Yangetal.,2013).此外,PM2.5吸收和散射太阳辐射,从而降低大气透明度并影响气候变化(Chenetal.,2012).自2013年以来,我国实施了大气污染防治和控制行动计划,重度污染现象有所缓解.然而,细颗粒物污染事件仍然频繁发生,尤其是在冬季(Houetal.,2018;2019).

一般来说,高强度的排放,不利的气象条件,二次气溶胶的形成以及颗粒物的区域传输是导致细颗粒物污染形成的主要因素(Wangetal.,2014).污染物排放对污染物的空间分布起着决定性作用,研究表明,我国冬季高PM2.5浓度水平与PM2.5的排放密切相关(Houetal.,2018).除排放外,气象条件,包括风向、风速、湿度、温度、大气稳定性、行星边界层高度等,对空气质量的日变化和长期变化也起着重要作用.人为排放量在短期内(如一个月)一般变化不大,此时细颗粒物污染事件往往与不利的气象条件有关,例如弱地表风、逆温、稳定的大气条件以及低混合层(Gaoetal.,2016;Lietal.,2017).中国东部地区包括河北省、北京市、天津市、山东省、江苏省、上海市、浙江省、福建省、广东省、海南省、台湾省及香港、澳门特别行政区.京津冀地区(BTH)和长三角地区(YRD)作为我国东部的两大经济发达、人口稠密的城市群,在工业化、城市化快速发展的影响下,频繁出现不同程度的污染现象.研究表明,BTH的平均PM2.5排放量高于YRD(Houetal.,2018).Liu等(2015)指出,微风或无风条件下,低边界层和逆温结构导致2014年1月珠三角上空的雾霾事件.盛行的南方风改善了南部地区的空气质量,但在北部空气质量恶化.张人禾等(2014)分析了2013年1月中国东部地区高强度、长时间、大范围的大气污染事件,并指出异常偏弱的东亚冬季风、500hPa受抑制的高压系统、弱的地表风以及持续逆温层的存在是导致该重度污染事件的重要气象因素.佘倩楠等(2018)针对2015年YRD地区重度污染过程进行分析,指出YRD重度污染天气主要受到西北风向、低风速、高湿度和逆温层的影响.此外,BTH和YRD在地理上彼此接近,其间也可能会发生PM2.5的区域间传输(Lietal.,2013;Kangetal.,2019).

尽管已经有大量关于气象条件与大气污染关系方面的定性分析,但由于高精度资料缺乏的限制以及污染事件发生原因的多样性,对于污染事件还需逐个剖析并进行精细化分解.全面了解气象因素对空气质量的影响,对于提高我们预测空气质量的能力和制定长期的环境决策,都是非常重要的.2015年12月我国东部地区发生了一次重度污染过程,该过程持续时间较长、污染强度大、范围广,在污染物累积及持续阶段,污染地区的天气形势基本呈现稳定状态.以往也有相似的研究,如张建忠等(2016)分析了2014年BTH在4次重度污染过程中气象要素的变化,王亚明等(2017)分析了廊坊市2015年12月19—26日一次连续重污染天气过程,赵敬国等(2015)分析了兰州市静稳型重度污染气象成因,佘倩楠等(2018)分析了2015年YRD的3次重污染过程中的气象条件和区域传输,但这些分析区域较为单一,对于整个东部地区在静稳天气形势下的重度污染分析较少,且少有研究将BTH及YRD在同次大范围重度污染下的天气形势及气象要素对比分析并缺乏区域间输送作用的探讨.本文基于我国生态环境部门发布的实时在线监测的空气质量浓度数据,结合天气形势及常规地面气象观测数据、秒探空资料以及高分辨率的降水数据等气象数据,对该次稳定天气形势下的重度污染过程进行深度剖析.并着重对比我国东部两大污染事件频发地区BTH和YRD在此次污染过程中的天气形势和气象要素,考虑了污染物在两区域间输送的可能性.以期为后续雾霾成因研究提供理论基础,为高频污染地区的大气污染的预报预警及治理提供参考.

2、资料与方法

2.1数据

本论文以PM2.5浓度的变化来描述污染过程.PM2.5数据来源于中国空气质量在线监测分析平台和环保部,全国包括1500多个监测站,其中BTH地区(36°～41°N,113°～119°E)有133个监测站,YRD地区(28.5°～33°N,118.5°～123°E)有135个监测站,如图1所示.该数据为小时分辨率,单位为质量浓度,μg·m-3.基于该数据计算出2015年12月BTH和YRD地区的PM2.5区域平均浓度值.为分析污染时期的地面天气形势,本研究采用了韩国气象厅网站发布的2015年12月的地面分析天气图,每隔3h一张.典型城市的温度探空数据来源于L波段秒级探空数据的国内交换高空资料,用于分析污染时期大气稳定度,一天两次,分别是北京时间08:00和20:00.地面气象要素数据来自于我国自动站监测的全国地面气象要素资料,从南京信息工程大学气象台获取,包括每3h一次的相对湿度、风向和风速监测数据.我国累积降水量来自于中国自动站与CMORPH融合的逐时降水量0.1°网格数据集(1.0版,时间分辨率为小时.

2.2研究方法

根据PM2.5逐小时浓度值计算日均值,在计算过程中,如果一天当中有效观测数据小于20小时,该天设为缺测.根据我国PM2.5空气质量标准,当PM2.5的日均浓度值为75～115μg·m-3,空气质量处于轻度污染,115～150μg·m-3为中度污染,150～250μg·m-3为重度污染.依据此标准,对我国东部地区细粒子污染事件进行确定,分析了污染事件发生、发展时期,BTH和YRD地区的PM2.5浓度变化特征.根据高分辨的小时降水数据计算出各站点24小时累积降水,用来分析污染时期降水量对污染的影响.

图1全国(a)、BTH(b)和YRD(c)环境监测站点分布(a中不规则曲线为剖面路线.(b)(c)中五角星为具有探空数据的站点)

3、结果与讨论

3.1重度污染过程分析

根据我国1500多个监测站PM2.5日均值浓度绘出2015年12月PM2.5浓度的水平分布图,如图2所示.从2015年12月19日开始,我国东部地区开始大范围出现PM2.5日均浓度值超过75μg·m-3的站点(绿色以上),BTH南部有大量超过150μg·m-3的站点(红色),表明我国东部地区开始出现重度污染现象;此时,YRD大部分站点PM2.5日均浓度值超过75μg·m-3,但超过150μg·m-3的站点很少,重度污染现象还不明显.20—23日(选取21日图为代表),我国东部的京津冀地区、辽宁省南部、山西省东南部、河南省北部和山东省及长三角地区绝大部分监测站PM2.5浓度持续维持在150μg·m-3以上,重度污染程度显著.25日开始,重度污染范围逐渐缩小.直至12月27日,东部地区大部分站点PM2.5浓度值在75μg·m-3以下,有些地区在40μg·m-3以下(蓝色以下),表明此次污染事件结束,东部地区空气质量转为优良状态.

图22015年12月19日、21日、25日、27日我国PM2.5/(μg·m-3)日均值浓度分布

图32015年12月PM2.5浓度(μg·m-3)及风场(矢量,箭头长短表示风速大小,单位:m·s-1)随纬度及时间的变化

沿图1中不规则曲线做剖面,作出2015年12月京津冀地区北部至长三角地区南部PM2.5浓度及地面风场随纬度及时间变化图,如图3所示.图3中横坐标表示日期,纵坐标表示纬度.由图3可看出,2015年12月,我国东部地区在1—2日、8—11日、14—16日、19—27日及29—31日均有重度污染现象发生,其中19—27日的重度污染(如图中蓝色框内所示)最为严重,持续时间最长,污染范围最广,35°N以北地区在整个污染过程中,PM2.5浓度持续在150μg·m-3以上,南方地区污染相对较轻,但也存在多次PM2.5浓度超过150μg·m-3的现象.由风场可以看出,该污染时段内,风速较小,风向为偏北风,可能存在微弱的由北向南的传输作用.

本研究重点分析BTH和YRD地区,根据PM2.5逐小时浓度数据,计算出2015年12月BTH、YRD区域内PM2.5平均浓度,如图4所示.由图中可以看出,12月19日,BTH的PM2.5浓度超过75μg·m-3,开始出现污染现象,随后PM2.5浓度继续上升,至12月20日,PM2.5平均浓度超过150μg·m-3,达到重度污染水平.12月21日22:00达到峰值,此刻BTH的PM2.5浓度为321.36μg·m-3.随后BTH的PM2.5浓度值有所下降,但重度污染仍在持续.至12月27日,PM2.5浓度降至75μg·m-3以下,此次BTH污染过程结束.对应同时期YRD地区PM2.5的变化存在波动性,呈现3个峰值,在12月20日开始出现细粒子污染,随后PM2.5浓度逐渐上升,在12月21日浓度上升到150μg·m-3以上,出现第一个峰值,达到重度污染水平;12月22日PM2.5浓度有所下降,污染程度降低到中度污染,22日过后PM2.5浓度又迅速上升到150μg·m-3以上,重度污染再度出现,在12月23日9:00,YRD的PM2.5浓度达到该段时间内最大值,PM2.5浓度为197.05μg·m-3,为第二个峰值.23日后PM2.5浓度值迅速下降到75μg·m-3以下,12月24日15:00YRD的PM2.5浓度降低到该时段最低值53.17μg·m-3.随后PM2.5浓度又迅速上升,在12月25日10:00达到158.21μg·m-3,重度污染现象再度出现,出现第三个峰值.25日过后,PM2.5浓度逐渐下降,至12月27日降到75μg·m-3以下,此次YRD重度污染过程结束.该次过程从2015年12月19日开始,到2015年12月27日结束,持续过程长达9d(图4灰色区域).

图42015年12月BTH和YRDPM2.5小时浓度值随时间变化(图中灰色阴影时段为本研究选取的时段,3条虚线自下而上分别为75、115、150μg·m-3,即轻度污染、中度污染、重度污染的浓度标准线)

通过以上对此次污染过程从水平分布及时间序列的多角度分析,总结该次污染有以下特征:①持续时间长.此次重度污染过程从2015年12月19日开始,到2015年12月27日结束,持续过程长达9d.②污染强度大.该时段内BTH地区平均PM2.5小时浓度最高值达321.36μg·m-3,YRD地区平均PM2.5小时浓度最高达197.05μg·m-3.③污染范围广.该次污染过程中,我国东部的京津冀地区,及周边地区包括辽宁省南部、山西省东南部、河南省北部和山东省、及长三角地区均有出现重度污染现象发生.

3.2地面天气形势

该次污染发生时为冬季,正值北方采暖期,排放源可能存在波动,但短期(如一个月)内一般变化不大,本文主要从气象条件对此次重度污染事件的影响进行分析.首先来看地面天气形势.

天气形势从宏观上决定了气象要素的分布和变化,影响了大气的稳定性,进而决定了大气湍流扩散能力,在一定程度上影响了区域污染物浓度的变化(戴竹君等,2016).该次大范围重度污染事件发生前期时,经历的地面天气形势有3种:东路冷高压、均压场及西路冷高压,如图5所示.在我国冬季多受到形成于西伯利亚的冷高压的影响.冷高压常出现在高空槽的后下方,由于槽后质量辐合,可使其下面的高压得以维持和加强,并受高空气流的引导而推移(张培忠等,1999).根据移动路径的不同,将此次污染过程中的冷高压分为东路冷高压和西路冷高压.19—23日,西伯利亚冷高压冷空气由蒙古东部、经我国东北地区东移入海,称之为东路冷高压.12月19日08:00(图5a)西伯利亚冷高压中心位于贝加尔湖以西地区,中心强度约为1048hPa.至23日,中心强度增大到约1056hPa.在此期间,不断增强的西伯利亚冷高压分裂出多个弱高压,影响蒙古高原、东西伯利亚和我国东北地区.此后,中心强度有所减弱,途经我国内蒙地区推进至东北辽宁省,一路东移,随后入海.24—25日西伯利亚冷高压中心位于西伯利亚偏西南地区,相对于东路冷高压位置偏西偏南,中心强度约为1043hPa,中心强度比东路冷高压弱,其南下过程经我国新疆北部、青藏高原东部,一路向东南推进,由浙江一带入海.移动路径较东路冷高压移动路径偏西偏南,这类过程称为西路冷高压型(图5b).西路冷高压移动过程中分裂出多个弱高压,中心强度1026～1030hPa不等.

图52015年12月19日08:00(a)、25日14:00(b)、20日08:00(c)、26日14:00(d)、27日08:00(e)、23日08:00(f)地面天气形势(此处时刻均为北京时间)

BTH及YRD地理位置不同,因此两地天气形势有所区别,本研究对BTH和YRD地区分开总结其地面天气形势,如表1所示.该次污染时段内,BTH地区仅在20日14:00出现均压场特征,而YRD地区多次出现均压场,在东路冷高压南下过程中,由于路径偏北,YRD地区在20日、21日及23日均出现均压场(图5c).

表12015年12月19—27日BTH及YRD地区的地面天气形势导出到EXCEL

BTH地区在污染累积及持续过程(19—23日,见图4黑色线)天气形势均为东路冷高压底部(图5a)或维持时间较短的均压区(20日14:00).东路冷高压影响下,该区域上层大气多以下沉运动为主,中、下层可能有辐散运动.此外,由于这种天气情况下的气压梯度力相对较小,环境风很弱,因此,它不利于大气污染物在垂直和水平方向的扩散.当BTH处于均压场内,等压线较为稀疏,气压梯度力很小,环境风很弱,大气几乎处于静稳状态,没有明显的上升或下沉气流,不利于大气污染物的扩散,为污染物的积聚提供了有利条件.此外,在该段时间内,BTH有大范围雾天气现象发生,相对湿度较大,水汽的累积与PM2.5的累积同步.BTH污染逐渐减弱的过程中,24—25日天气形势以西路冷高压前部为主,26—27日天气形势以东路冷高压底部为主.24日,西路冷高压影响下,BTH地区等压线变密集,近地面风速有所增大,有利于污染的扩散稀释作用;25日,BTH地区东部出现一弱低压,尽管BTH地区等压线变得密集,但西路冷空气强度较弱,且受弱低压的影响,清除作用较为缓慢;26—27日,西伯利亚冷高压中心强度达1052hPa,分裂出来的冷高压强度亦较强,BTH地区等压线更为密集,风速较大,清除作用显著增强,且雾天气现象范围减小,个别站点出现了短时降水现象,PM2.5浓度迅速降低至污染水平以下.

YRD地区19日在弱的东路冷高压影响下,等压线较为稀疏,接近均压场的形态(图5a),20、21和23日为均压场(图5c),在这种稳定的天气形势下,污染物较容易积累,导致污染事件的发生,但在22日,西伯利亚冷高压中心强度达1050hPa,强度较高,且冷空气南下路径较为偏西,YRD地区等压线变得密集,风速有所增大,有利于污染的扩散稀释,PM2.5浓度有所下降;此外,由天气图可得,22日YRD地区有降水过程发生,这部分将会在下一小节详细讨论.24日,西路冷高压南下,到达YRD地区,YRD地区等压线较为密集,且有降水发生,有利于污染物的清除,因此PM2.5浓度有所下降.25—26日,西伯利亚冷高压分裂的弱高压即将或已经抵达YRD地区,等压线稀疏,天气较稳定,导致污染物再次发生累积,PM2.5浓度再次升高.27日,在强西伯利亚冷高压的影响下,冷空气向南迅速推进,且风速较大,影响到YRD地区,我国东部污染物从北至南被清除,该次污染过程结束.

综合以上对天气形势的分析,2015年12月19—27日该次大范围重度细颗粒物污染事件发生时期,经历多次冷空气南下过程,其对应的地面天气形势归为3种:东路冷高压、均压场及西路冷高压.BTH地区,东路冷高压底部及短期的均压场是污染累积及维持过程(19—23日)中的主要天气形势,西路冷高压前部(24—25日)及东路强冷高压底部(26—27日)是污染逐渐消散过程中的主要天气形势.YRD地区在该时段内大部分时间处于均压场内,稳定的天气形势最终导致污染物的累积.西伯利亚冷高压中心强度以及路径的变化、降水的影响最终导致YRD地区PM2.5浓度呈现波动性变化.

3.3大气稳定度分析

逆温是指对流层内温度随高度增加的层结,逆温层的存在会阻碍空气的垂直对流运动,抑制污染物的垂直扩散,造成水汽和气溶胶粒子聚集在逆温层下,可能导致空气污染事件的发生(曹红丽等,2014).本研究采用高时空分辨率的L波段秒级探空数据,详细分析了此次重度污染过程中BTH及YRD地区近地层海拔高度1500m以下的逆温情况.基于有限的高精度探空数据,BTH地区以北京市(39.8°N,116.47°E)、河北省的邢台市(37.07°N,114.5°E)为例,YRD地区以南京市(32°N,118.8°E)、上海市(31.4°N,121.48°E)、杭州市(30.23°N,120.17°E)为例,19—27日北京和邢台的温度垂直廓线如图6(a)、(b)所示,南京、上海、杭州的温度垂直廓线如图6(c)、(d)所示.

图62015年12月19—27日北京、邢台08:00(a)、20:00(b)和南京、上海、杭州08:00(c)、20:00(d)温度垂直廓线

由北京及邢台温度垂直廓线(图6a、b)可以看出,19日08:00,北京地区300m以下及600m处有浅薄逆温,邢台近地层有逆温,19日20:00北京和邢台1200m处均有弱的逆温存在,这说明19日两地尽管大气趋于稳定,但强度不大,而此种天气状况已经不利于污染物的垂直扩散,污染物从此时开始积聚.20日08:00和20:00,北京和邢台近地层均有一稳定的逆温层.21日08:00和20:00,逆温层变强变厚,08:00逆温厚度高达约600m.22日逆温有所减弱,但研究高度内整层近地层大气温度随高度的递减率较小,趋于等温,尤其是20:00邢台的温度变化.23、24日,逆温再次加强.25日以后逆温仍然存在,但厚度及强度有所减弱.直至26日20:00,近地层逆温基本消失,此次污染过程结束.

南京、上海及杭州市虽均地处YRD区域内,但局地特征区别较大,南京位于江苏省的西部,杭州位于南京以南,而上海地处江苏省以东地区,距海岸线较近,可能会受海陆风的影响,所以不同地区间温度廓线可能略有一些差异,但整体变化情况类似.由图6c可以看到,20日和24日无逆温,25日上海及杭州无逆温,21、22和23日逆温较强,19、26日有弱的逆温存在,27日08:00逆温更弱,至27日20:00(图6d),3个地区逆温基本消失.3地区体现出的较为一致的逆温层变化与YRD地区整体PM2.5浓度的变化较为一致.

综合以上分析,此次重度污染时段内,BTH及YRD区域内近地层均有逆温现象发生,但YRD地区逆温层的存在并不稳定,PM2.5浓度升高的过程一般对应于逆温加强的过程,而PM2.5浓度降低的过程对应了逆温减弱并消失的过程.总体来说,逆温层越厚、强度越大,污染越容易累积,最终加重空气污染.

3.4地面气象要素及降水

气象要素与环境空气质量有紧密关系,大气环境的污染程度受局地气象因素的直接影响.气象要素的变化不同,污染物浓度的变化也会呈现较大的差异(张淑平等,2016;张玮等,2016;蒋梦琪等,2016;周奕珂等,2016).而降水对颗粒污染物具有显著的清除作用,一般来说,降水强度越大,清除作用越明显(周彬等,2015).在没有降水时,相对湿度对PM2.5的影响也很显著.颗粒物的吸湿增长能够加速大气细颗粒物的形成和转化,从而导致细颗粒物不断积累,污染物浓度升高.颗粒物的吸湿增长还会引发一系列的化学反应,导致二次污染物的生成,使得污染物的组成更加复杂,污染现象更加严重(叶兴南等,2013).本研究通过降水量、相对湿度、风速和风向等因素对BTH的北京、邢台,YRD的上海、南京、杭州地区PM2.5浓度变化的影响分别讨论,如图7所示.

19—27日,北京和邢台两地均无降水,PM2.5浓度的变化略有差异,北京高浓度PM2.5主要发生在23日前后以及25—26日,而邢台高浓度PM2.5主要集中在22和23日.尽管两地PM2.5变化不同,但PM2.5浓度的变化与相对湿度有较高的对应关系.北京19—27日PM2.5浓度与相对湿度的相关系数高达0.687,邢台的相关系数为0.469.这说明,一方面在无降水等特殊天气发生时,同一天气状况下,水汽的累积和PM2.5的累积是同步的;另一方面,在较高的相对湿度下颗粒物的吸湿增长不可忽视.颗粒物的吸湿增长能够加速大气细颗粒物的形成和转化,从而导致细颗粒物不断积累,污染物浓度升高.此外,颗粒物的吸湿增长还会引发一系列的化学反应,导致二次污染物的生成,使得污染物的组成更加复杂,污染现象更加严重(叶兴南等,2013).从风的角度来看,北京地区风速均比较小,基本维持在2m·s-1以下,24日以前风向多为偏北风,25、26日转为偏南风.尽管风速较小,但在偏南风影响下,上风向高浓度的PM2.5可以传输至北京地区,加剧PM2.5的累积.19—27日邢台地区以偏北风为主,19—24日风速较小,25日以后风速明显增大,这说明邢台25日以后低浓度的PM2.5与偏北风的清除作用有关.

19—27日,南京、上海、杭州PM2.5浓度整体变化趋势大致相似,高浓度PM2.5主要集中在23日前后、25日前后,27日也有一次PM2.5浓度峰值出现.21日前后及24日,PM2.5浓度呈明显的下降趋势.三城市相对湿度均维持在较高水平,但相对湿度与PM2.5浓度的相关性较北京和邢台较低.这是由于在20日和24日,南京、上海、杭州均有降水现象发生,杭州在22日也有降水.由于降水对颗粒污染物具有显著的湿清除作用,降水发生后,PM2.5浓度呈现明显的下降趋势,因此YRD地区重度污染程度在21日、24日有所减弱.从风力因素考虑,由于上海靠近海岸线,可能受到海陆风的影响.25日前,三市风向主要集中为偏北风,风速基本维持在2m·s-1左右,尽管风速较小,但在偏北风的影响下,上风向的高浓度污染物可能传输至YRD地区,加剧YRD地区的污染.27日,三市风速明显增大至4m·s-1左右,污染浓度下降,说明污染物的消散与风的清除作用有一定关系.

图72015年12月19—27日北京(a)、邢台(b)、南京(c)、上海(d)、杭州(e)降水量、相对湿度、PM2.5浓度、风速、风向时间序列(虚线为重度污染的PM2.5浓度标准线)

综合以上分析,此次重度污染时段内,BTH地区相对湿度较高,且无降水现象发生,风速较小,导致污染物的累积.25日后,风速增大,加速污染物的消散.YRD地区整体风速较小,由于PM2.5源排放整体低于BTH,加之降水对污染物的清除作用,YRD地区的重度污染程度比BTH地区弱,且PM2.5浓度呈波动性变化.

4、结论

1)2015年12月19—27日,我国东部地区出现了一次大范围的重度污染现象.此次重度污染过程持续时间长达9d,我国东部大部分地区均出现不同程度的重度污染现象,北方地区的重度污染现象更为严重,BTH地区平均PM2.5小时浓度最高值达321.36μg·m-3.YRD地区PM2.5浓度呈现波动性变化,小时浓度最高达197.05μg·m-3.

2)该次大范围重度颗粒物污染发生时期,我国东部地区地面天气形势主要归为东路冷高压、均压场和西路冷高压3种类型.在东路冷空气及均压场的影响下,BTH地区污染物不断累积,西路冷空气影响下污染物浓度开始降低,YRD地区受均压场以及弱高低压交界处的影响,污染物不断累积,东路冷空气及西路冷空气影响下,浓度均有所减低.

3)污染期间,代表性测站近地层有逆温现象的发生,与污染物累积时期有较好地对应关系,逆温层越厚、强度越大,污染越重.此外,BTH地区相对湿度较高,但无降水现象发生,风速较小,有利于污染物的累积.25日后,风速增大,有利于污染物的消散.YRD地区整体风速较小,由于降水对污染物的清除作用,YRD地区的重度污染程度比BTH地区弱,且PM2.5浓度呈波动性变化.

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基金:国家自然科学基金项目(No.41605096,41605091);国家重点研发计划“全球变化及应对”重点专项(No.2016YFA0602003).