1、引言

温室气体大量排放导致全球气候变暖继而引发系列极端环境灾害问题已引起全人类的高度关注。非二氧化碳温室气体(以下简称“非二”)是指除二氧化碳(CO2)外，包括甲烷(CH4)、氧化亚氮(N2O)、氢氟碳化物(HFCS)、全氟碳化物(PFCS)、六氟化硫(SF6)、三氟化氮(NF3)、五氟化硫三氟化碳(SF5CF3)、卤化醚(如C4F9OC2H5,CHF2OCF2OC2F4OCHF2,CHF2OCF2OCHF2)以及《蒙特利尔议定书》未涵盖的其他卤烃(包括CF3I、CH2Br2CHCl3、CH3Cl、CH2Cl2)等在内的温室气体[1]。与CO2相比，“非二”总排放量相对较小，但其具有更强全球增温潜势(GWP)，对气候变化具有重要影响[2]。

作为碳排放大国，中国长期以来都高度重视应对气候变化，积极履行《联合国气候变化框架公约》和《巴黎气候变化协定》。2021年10月，生态环境部发布《中国落实国家自主贡献成效和新目标新举措》，提出要加大对重点“非二”的控排力度，研究制订非二氧化碳温室气体减排行动方案，完善监测、报告和评估技术体系。2023年11月，生态环境部等11个部门联合发布《甲烷排放控制行动方案》，明确将采取有力措施切实提升甲烷排放统计核算、监测监管等基础能力。11月，中美两国发表了《关于加强合作应对气候危机的阳光之乡声明》，提出两国将加大甲烷和其他非二氧化碳温室气体的排放控制力度，对甲烷、氧化亚氮及氢氟碳化物等“非二”的减/控排提出了方向性合作目标，将“非二”全球化控排提升到前所未有的高度。

“非二”准确量化是有效开展其各项碳减排工作的基础，对于探索其纳入碳交易市场和实现碳中和目标至关重要。目前，“非二”常用的量化方法有核算法和实测法，其中核算法又分为排放因子法、质量平衡法和模型法等，实测法则针对不同适用行业领域又分为静态箱法、动态箱法、移动走航法和涡动相关法等，各量化方法精确度不一，适用场景不同。文章通过梳理“非二”各方法的原理、适用范围和研究及应用现状，总结各行业研究学者对不同方法的研究结果，以期为“非二”的监测和准确量化提供借鉴。

2、量化方法

2.1 核算法

核算法是通过收集组织在生产中与非二温室气体排放相关的活动水平数据，通过核算公式计算得到组织的“非二”排放通量的一类方法，具有方法简单和成本低等优点，在实际量化中常有应用。常用的核算方法包括排放因子法、质量平衡法和模型法等。

2.1.1 排放因子法

排放因子法是联合国政府间气候变化专门委员会(IPCC)推荐的碳排放核算方法之一，又称排放系数法，是目前权威性最高，适用范围最广，应用最为普遍的一种核算方法。

该方法的基本方程式为：

温室气体排放量(GHG)=活动水平数据(AD)*排放因子(EF)*全球增温潜势(GWP)

式中：温室气体排放量(GHG)指目标组织排放的温室气体量，一般以吨二氧化碳当量计(tCO2e);

活动水平数据(AD)指引起温室气体排放的生产或消费的活动量；

排放因子(EF)指与活动水平数据相对应的温室气体排放系数；

全球增温潜势(GWP)指该非二氧化碳温室气体相对于CO2所产生的温室效应指数。

排放因子法具有简单易操作特点，其重点是获取可靠的排放因子。该方法广泛适用于各行业领域，在“自上而下”广域温室气体通量核算、清单编制及“自下而上”的企业温室气体量化方面都有应用。葛瑞阳等[3]使用CH4MOD模型和排放因子法分别估算出，长三角地区水稻田CH4排放量约176.9万t，农作物N2O排放量约1.5万t，验证了长三角水稻田的CH4排放因子应为348.54 kg·hm-2，农作物N2O排放因子应为0.95 kg·hm-2。任肇雯等[4]采用排放因子法估算了江西省稻田、动物肠道发酵及动物粪便所产生的CH4排放量，发现稻田、动物肠道发酵及动物粪便的CH4排放量分别约75万t、25万t及11万t，并预测在未来一段时间内CH4排放量将持续上升。范紫月等[5]采用排放因子法建立了1980～2020年中国农业源温室气体清单，凌瑞瑜等[6]同样用排放因子法分析出1997～2017年广西农业活动CH4排放量总体呈递减的趋势，估算出2017年广西全区稻田CH4排放量约43万t，农作物N2O排放量约3.7万t。

排放因子在一定程度上为计算组织“非二”通量提供了依据，其弊端是未考虑不同排放源的技术和设备等能源的差异性以及地区差异，使得推荐排放因子与实际排放因子差异大，导致核算结果与实际偏差较大。阿丽亚等[7]采用文献统计和模型拟合的方法核算了污水处理厂集中好氧处理工艺排放N2O通量，发现当N2O排放因子每提高0.01 kg·kg-1，污水处理厂碳排放量将增加30%。李轩等[8]总结了全球近20年关于河流CH4和N2O的排放通量实测数据，发现实际上由于河流周边土地类型不同、水文及植被条件不一或城市化进程差异等原因，导致城市河流CH4和N2O的排放通量计算结果千差万别，若全部采用IPCC推荐河流N2O排放因子(0.0026 kg·kg-1(N2O-NO3-计)[1])将导致核算结果与实际排放水平有较大差距。

氢氟碳化物、全氟碳化物、六氟化硫及其他“非二”温室气体年生产量少，目前在国内各地区温室气体清单编制时一般只识别不量化。该类“非二”也可采用IPCC推荐的排放因子法来进行通量核算，但对于不同地方或工艺的排放因子则少有相关报道。此外，早期也有学者[9]按照消耗量=生产量的原则进行估算1995年我国HFCs、PFCs及SF6的排放量分别约2244 t、2581 t和215 t。

2.1.2 质量平衡法

质量平衡法[3]是基于项目具体设施或工艺流程的碳质量平衡原则来计算排放的一种方法，是一种新方法，常用于二氧化碳温室气体的排放量测算。在实用方面仅在特定领域(如填埋处理产生CH4排放量化)的省级温室气体清单编制中有所推荐[10]。

在固体废弃物填埋行业，利用质量平衡方程，以长时间尺度为周期可以核算有机碳降解过程中温室气体产生量，用于对比不同垃圾处理技术下温室气体的排放强度差异。该方法假设填埋垃圾所产生的CH4均在处理当年已全部产生并释放，忽略了垃圾降解随时间的变化过程，可能导致测算结果偏大。胡伟等[13]用质量平衡法和美国环保局推荐的填埋气排放模型(LandGEM方法)分别估算了南宁市1995至2006年间因垃圾填埋产生的CH4通量，结果发现在填埋量变化不大或时间尺度较小的情况下，两种方法计算结果较一致，当时间尺度拉长后，质量平衡法计算结果会明显偏大。

质量平衡法适用于研究具体生产过程的碳排放，但需要纳入考虑的中间过程多、数据获取难度大，目前应用较少，权威性小。养殖业领域，奚永兰等[11-12]在呼吸代谢箱法基础上改进得到的质量平衡法不仅可以预测牛、羊等饲舍CH4排放量，还可测算单个反刍动物的CH4排放量，但该方法忽略了箱体环境对于动物生理活动的影响。在油气系统领域，有学者[13]用该方法计算石油生产、运输和提炼、开发和钻井等过程中产生排放的CH4通量，同时也指出需要结合实验研究确定各个过程的甲烷排放因子才能获取更加可靠结果。

2.1.3 模型法

模型法是通过构建适用于特定条件下的计算模型，结合试验研究和数据分析修正参数，估算温室气体排放通量的一种方法。目前模型法在污水处理厂和垃圾填埋场产CH4、农田系统N2O及CH4吸收和排放领域有一定研究，在理想环境下结果相对准确，但容易受到现场环境条件变化影响，不同的模型局限性大。

杨振理等[14]构建了A2/O污水处理厂直接排放N2O和CH4模型(TUD-N2O-CH4)，发现好氧池N2O相关系数为0.64～0.86，实测值与模拟值偏差约2.9%，该模型可以模拟活性污泥系统碳排放，但无法模拟预测生物膜系统的碳排放。张艳文等[15]针对填埋场甲烷排放模型存在准确性差的问题，提出填埋场甲烷释放的实时动态模型应是未来研究方向，指出IPCC的Tier I仅能计算填埋当年的甲烷产生量，而对于前期的垃圾填埋量未纳入考虑，TierII模型需要较完善的历年垃圾填埋量数据才能进行预测。USEPA LandGEM模型可以自动计算甲烷释放速率，操作简单但对于覆盖层甲烷氧化效率数值选取要求高；CALMIM模型考虑了覆盖土特性、氧化速率等因素，可以较好地预测填埋场甲烷排放量，但忽略了填埋气产生过程及气体对流、植物调节过程中的甲烷传输。邹建文等[16-17]基于其他学者田间原位测定N2O排放通量，总结建立了不同水分管理模式下水稻生长季N2O直接排放量估算模型，并指出水稻生长季N2O排放系数均值约0.54%，粗略估算20世纪50年代至90年代，我国稻田N2O-N季节排放量由0.32 kg·hm-2增长至1.0 kg·hm-2。

反硝化-分解模型(DNDC模型)常被用于模拟农田系统中CH4的排放通量。张世航等[18]用DNDC模型模拟了荒漠土壤中CH4和N2O通量变化，发现荒漠土壤N2O的模拟排放量与实测值之间呈显著相关(P<0.001)，而对于甲烷的模拟效果则未呈明显相关。吴梓薇等[19]使用DNDC模型模拟了内蒙古地区不同草地类型的甲烷排放通量，发现内蒙古草地CH4吸收因子为21.4 gC·ha-1·d-1～27.5 gC·ha-1·d-1，模拟结果与实测值较接近，相关系数>0.6。

闫琪等[20]使用DayCent模型预测了不同排放水平气候情景下旱玉米田的温室气体排放通量，结果发现旱地农田对CH4呈现为碳汇，模拟CH4吸收通量为5.15 g·hm-2·d-1～5.71 g·hm-2·d-1，实测值为4.95 g·hm-2·d-1～5.38 g·hm-2·d-1，结果相近。

2.2 实地测量法

实地测量法是基于排放源实测基础数据，汇总得到碳排放量的方法，主要有静态箱法、移动走航等方法，受测量准确度、样品采集、测量方法和过程控制等因素影响，常用来与核算法进行比对研究。与核算法相比，实测法具有中间步骤少，结果更加符合项目实际情况的优点，但同时也面临投资大、成本高、源数据获取难度更大等困难。

2.2.1 静态箱法

静态箱法又称密闭箱法，美国Czepie[21]团队于1993年首次利用其测定污水池产生的CH4排放通量。方法原理是通过采用一个已知体积的无底箱子罩住采样对象表面，在静态箱内气体不与外界环境发生任何交换的情况下，测定密闭箱体内被测气体在一定时间内的浓度变化，最终获得该气体在被测对象上方的交换通量。

国内已有管理部门和团体协会发布针对农田、林地和草地等生态系统的CH4和N2O排放通量监测标准。农业农村部农业资源环境标准化技术委员会于2023年10月发布《生态系统甲烷和氧化亚氮排放通量监测-静态箱法》征求意见稿[22]，明确了三类生态系统CH4和N2O等“非二”的采样流程、监测点设置和观测频率等行业标准，规范了对不同农作物的采样箱制作方法。北京市低碳农业协会发布了适用于监测农作物生长过程和休耕期间CH4和N2O排放的《农田甲烷和氧化亚氮静态箱法排放监测技术规范》(T/LCAA 006-2021)[23]，宁夏回族自治区发布了《静态箱法测定水稻田温室气体技术规程》(DB64/T 725-2011)[24]、《静态箱法测定春小麦田温室气体技术规程》(DB64/P 119-2015)[25]等，从地区层面明确了水稻田、春小麦田间静态箱法测定温室气体的方法流程。

研究学者常用静态箱法对农田生态系统“非二”排放量进行测定。李志安等[26]从采样箱设计、取样时间策略和计算方法等方面系统分析了静态箱法测定地面N2O排放的优劣，指出静态箱法的主要问题是难于实现高频率取样，在长周期研究中操作难度更大。王跃思等[27]在1997年采用静态箱法-气相色谱法组合自动检测农田N2O排放，结果表明N2O排放通量与手动采样观测二者相对误差约为±3%。王天宇等[28]通过静态箱-气相色谱法对稻田CH4的排放通量进行研究，优化了地区不同稻田土壤质地、不同稻种、不同灌溉和耕作模式下的CH4排放因子。

污水处理行业针对“非二”静态箱法实测研究较多，但尚无相关标准发布，结果差异性也较大。王沁意等[29]总结了厌氧-缺氧-好氧法(AAO)、氧化沟(OD)、序批式活性污泥法(SBR)等污水处理工艺CH4和N2O排放监测情况，发现离线监测仍占主导地位，发现采样时间多集中在设施较高负荷运行时段，可能导致排放水平被显著高估。李慧娟[30]和亓鹏玉[31]等分别用静态箱-气相色谱法监测AAO处理工艺CH4排放量，结果李和亓测得的CH4排放因子分别为209 mg·m-3和334.6 mg·m-3。

静态箱法虽有不少缺陷，但在污水处理和生态系统领域，仍是目前测定非二氧化碳温室气体通量最有效和最具确定性的手段。在生态系统监测方面因箱体可能改变植物的温度和光照条件，不能捕获以气泡形式(而非扩散)从土壤中释放出的CH4，从而导致监测结果偏低。应用在污水处理监测方面缺点主要是受限于采样频次，在系统运行高负荷时段或低负荷采样会导致排放因子测定结果波动大，无法实时反映温室气体排放因子变化，难以满足污水厂长时间监测和多源监测的要求[32]。但该方法可以结合移动走航监测平台和大气扩散模型来估算污水处理厂多源的“非二”排放量，与核算结果进行对比，形成示范。

2.2.2 移动走航法

移动走航法[33]是以移动平台为载体，通过携带气体采集装置和目标温室气体传感设备，实时采集需要的环境信息，并传输至计算机终端进行数据处理和分析，以可视化形式展现温室气体浓度和分布的方法。该方法可用来监测某特定区域的温室气体排放浓度随时空变化情况，通过与涡度法或核算法相结合[17-19]可以推演区域以及微观界面[16-17]的温室气体排放通量。

高澜等[34]采用车载走航搭载高精度Picarro G2201-i CH4分析仪扫描山西省某煤矿园区的CH4排放浓度，用AERMOD大气扩散模型进行反演量化，结果显示，非生产状态下园区点源和无组织排放的CH4量分别占比76%和24%，该方法可以弥补排放因子法对无组织排放源的考虑不足；而在不考虑无组织排放情况下，园区的CH4排放因子为15.09 m3·t-1，与推荐值低约13.8%。钟超等[35]人设计了船载走航式海气甲烷交换通量测量系统，解决了海水-大气界面CH4含量及交换通量的快速实时测量核心问题。王雪竹等[36]利用走航的高频监测特点研究了西口水库冬季水体溶解甲烷浓度空间分布情况，结果显示表层水体CH4溶解浓度从库尾至库首逐渐降低，库尾CH4溶解浓度为0.117μmol·L-1～0.233μmol·L-1，是库区CH4释放的热点区域，指出连续走航监测法可以避免固定监测过程中水文气象条件变化和溶解CH4浓度分布不均的影响。

2.2.3 其他实测法

近年，有研究学者采用涡度相关法[37-38]对农田/湿地等陆地生态系统的CH4进行通量监测，发现该方法可以弥补静态箱法观测频率低、时间空间不连续、范围受限等弊端，同时不会干扰地表和大气之间的气体交换过程，可以更好揭示生态系统CH4通量时空变化特征。刘艳秋等[39]采用涡动及走航观测方法揭示了晋东南煤矿区近地面CH4体积分布特征及其潜在的排放源信息。原文文等[40]采用开路式涡度相关系统研究确定了黄河小浪底人工混交林CH4通量的平均周期，发现计算周期小于120 min时，结果较一致，当周期大于4 h时，通量计算结果出现较大误差。赵佳玉等[4]利用涡度相关法高频监测的特点，分析了2016～2020年长三角典型淡水养殖塘的CH4排放通量，明确了淡水养殖塘春夏秋冬四季使用低频非连续观测方案(如静态箱)的最佳时段。

此外，有学者在箱体两侧开口将静态箱改进为动态箱[15]，通过设法制造平稳气流以保证箱体内外的温度和湿度等空气状况不发生明显改变，然后测定进出口目标气体浓度确定排放通量，又称通量箱法。该方法虽然在一定程度上可以解决静态箱法改变空气状况的缺点，但也面临设计严格、出入口气体浓度差别很小时无法检测等困难，在实际应用中难以实现[35]，现阶段仍以研究为主。胡彬等[41]利用动态箱法对延庆区牛粪堆放产生的CH4和N2O排放量进行估算，结果发现延庆区奶牛粪便堆放产生CH4排放因子为1.5 kg·头-1·a-1，小于IPCC指南给出的1.78 kg·头-1·a-1；而受堆放时间短的影响，N2O的实测排放因子为0.0004 kg·kg-1，远小于IPCC推荐值0.005 kg·kg-1，直接使用IPCC经验值测算区域内CH4和N2O等温室气体的排放量可能会造成结果高估，与实际情况不符。

3、量化方法研究现状评价

非二氧化碳温室气体常用量化方法与二氧化碳量化方法差异并不大，但又具有一定的独特性。针对不同的方法适用领域并总结优缺点和研究应用现状，如表1(Tab.1)所示。

表1 不同“非二”温室气体量化方法研究现状评价表

4、总结

非二氧化碳温室气体较二氧化碳排放量小，却具有更强的全球增温潜势，正越来越受到国内外管理部门和研究学者的重视。

目前非二温室气体的研究多集中在对CH4和N2O等的监测、核算方面，而对于其他“非二”如HFCS、PFCS和SF6等的研究则较少，需要进行统筹考虑，全面尽早谋划，从顶层设计出发将其他排放量小但全球增温潜势更大的“非二”一并纳入核算和管控体系，进一步降低温室气体排放量。

针对CH4和N2O等“非二”的量化方法包括核算法和实测法等，两种方法互为研究对比。核算法-排放因子法是当前核算污水处理、生态系统和固体废弃物填埋等各领域主流方法，认可度高，但受各地区排放因子的影响较大，贸然采用国际推荐排放因子可能导致结果发生较大偏差，建议各地区根据实际优化排放因子。质量平衡法在特定领域和场景下使用，模型法则需要根据气象因素、生产工艺等实际情况不断优化。实测法常受到环境、设备以及样品采集和仪器分析等各过程的影响。国家和个别地区在农田、林地和草地等生态系统的CH4和N2O排和汇方面已发布静态箱法测量的相关标准，而其他的实测法除在特定领域有一定研究外，尚未广泛推广。

通过核算法和实测法相互对比研究，可进一步优化各领域各地区非二温室气体排放因子，修正排放模型，从而使“非二”量化结果更准确，为其纳入碳交易市场提供更加精确的数据参考，为政府部门制定管控政策提供依据。

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文章来源:武成辉,周婧,马锦钰,等.非二氧化碳温室气体排放量化方法研究进展[J].广东化工,2024,51(20):103-106.