近年来，随着畜禽养殖业的发展产生了大量的畜禽粪便，我国每年畜禽粪便总量约为38亿t，但其利用率不足60%[1]。畜禽粪便通过好氧堆肥可转化为农业所需的优质有机肥，实现农业废弃物的资源化利用[2]。但堆肥过程中随着微生物分解各类有机物质，会排放出硫化氢（H2S）、氨气（NH3）等恶臭气体和二氧化碳（CO2）、甲烷（CH4）、氧化亚氮（N2O）等温室气体，不仅会造成环境污染、增强全球温室效应[3-4]，同时伴随大量的堆肥养分损失[5]。如何有效提高堆肥产品的稳定性、降低堆肥过程中养分损失、减少恶臭气体和温室气体排放是当前亟待解决的科学问题，其不仅有助于我国实现“碳达峰碳中和”战略，而且对实现农业高质量发展和资源循环利用具有实践意义。

关于堆肥减排策略已有诸多研究。现有的策略主要有：1）调节物料碳氮比。通常认为，堆肥碳氮比越低，NH3挥发越高。Liang等[6]研究表明堆肥时加入秸秆等高碳物质，可以提高物料碳氮比，促进微生物对NH4+的同化，降低本底NH4+含量，有效减少NH3挥发；Bernal等[7]研究表明在堆肥中添加可利用碳含量低的高碳物质有助于CH4减排。2）调节物料含水率。El Kader等[8]研究表明将物料含水率从45%提高至66%时，NH3挥发量减少30%～70%，同时N2O排放量减少49%～60%；陈辉等[9]通过比较物料初始含水率对堆肥过程CH4排放的影响，表明与含水率60%相比，55%的含水率可使CH4排放量减少24%，因为当物料含水率过高时，堆体氧气供应受到限制，导致CH4排放量增加。3）添加物理或化学添加剂。Chowdhury等[10]研究发现在鸡粪堆肥中添加生物炭可使NH3挥发量减少11%～21%；付祥峰等[11]研究表明在猪粪堆肥中添加生物炭可减少16.3%～23.5%的CH4排放和降低50%～60%的N2O排放；Cao等[12]研究发现堆肥时加入沸石可减少堆肥过程中70.2%的全球增温潜势（GWP);Cao等[13]研究表明使用酸化剂将粪便pH调节为6可减少堆肥过程中21.3%的NH3挥发和9.6%的温室气体排放；陈是吏[14]等在堆肥中将过磷酸钙和双氰胺联用使温室气体排放总量减少了65.6%～74.8%。然而，各减排措施联用可能会出现不协同的现象[5]，因此，有必要研究综合减排措施的减排效果，从而为有机肥企业提供可实现的碳减排策略。

自2020年9月以来，我国明确提出2030年“碳达峰”和2060年“碳中和”目标。我国“双碳”目标任务重、时间紧，需要各个行业进行碳排放核算，继而制定相应的减排措施[15]。然而，目前有机肥企业尚未建立统一的碳排放核算标准。有机肥行业碳减排是一项系统且长期持续的工程，需要从多个层次长期考量。生命周期评价（Life cycle assessment,LCA）是对一个系统在其整个生命周期中使用的所有原材料与能源输入、输出进行量化评估的有效方法，其在废弃物处理中也广泛应用[16]。如杨森[17]、丁旻[18]、杨嘉威[19]等利用LCA分别评价了牛粪与玉米秸秆沼渣混合堆肥、猪粪好氧堆肥、蔬菜废弃物堆肥对环境及经济效益的影响。但目前对好氧堆肥企业碳足迹进行全方位综合评价的研究尚为缺乏。

综上，本研究拟采用工厂化槽式堆肥模式，以牛粪为原料，研究草木煤灰、过磷酸钙、硫酸亚铁和柠檬酸同时添加对堆肥NH3挥发和温室气体排放的影响；同时，应用LCA来探究堆肥企业的碳排放核算方法，并对优化减排进行实证分析，以期为有机肥生产的碳减排提供核算方法，同时为有机肥企业碳减排优化措施提供数据支持。

1、材料与方法

1.1 试验点概况

试验于2023年6月30日—7月30日在浙江省衢州市开化县农牛科技有限公司（118.27°E,29.13°N）进行，试验阶段当地平均温度约35℃。试验工厂于2020年建成，总投资1 200万元，主要以牛粪为原料，利用槽式好氧堆肥工艺生产商品有机肥。工厂共有原料、堆肥和分装3个车间，车间总占地面积约6 100 m2。堆肥车间所用翻抛机功率为75 kW，每次翻抛需不间断工作9 h。分装车间所用分装设备功率为5 kW，每小时可分装1 t商品有机肥。工厂使用的装载机型号为30G，功率为85 kW。

1.2 试验设计

试验以鲜牛粪为堆肥原料，设置对照组（CK）和综合减排组（OPT)2个处理，每个处理3个重复。CK组不作处理，翻堆频率为7 d/次；OPT组在试验前根据牛粪鲜重添加草木煤灰（20%）、过磷酸钙（5%）、硫酸亚铁（3%）和柠檬酸（1%）与牛粪混匀，翻堆频率为3 d/次，且每次翻堆后在堆体表面喷洒浓度为0.5%的柠檬酸溶液，喷洒量为1 L/m2。试验利用槽式好氧堆肥进行发酵，堆体长20.0 m、宽10.0 m、高1.5 m。

1.3 指标测定及方法

1.3.1 堆肥样本理化性质

堆肥样本分别在试验开始和结束时采集，采用5点取样法混合作为1个样本，每个堆体采集3个样本，并分析其理化性质。其中，有机质（OM）、总氮（TN）、总钾（TK）、总磷（TP）和种子发芽指数（GI）按照有机肥料行业标准NY/T 525-2021[20]中的方法进行测定，含水率（MC）利用烘干称重法进行测定。

1.3.2 NH3、N2O、CO2和CH4排放量

NH3采用海绵吸收法采集，装置为上下无底的PVC塑料圆筒，内径15 cm，高20 cm。采集时将两块厚度2 cm、直径16 cm的海绵充分吸收15 mL磷酸甘油溶液后，置于塑料圆筒中，下层海绵距管底10 cm，上层海绵与管顶部相平。分别于堆肥后第1、3、5、7、9、11、13、15、19、23、27、31天上午8:00-11:00进行采集，采集的样品用靛芬蓝比色法测定NH4+-N含量。

N2O、CO2和CH4采用静态气体采集箱-气相色谱法测定，采集步骤及计算公式参考丁紫娟等[21]的研究，采集时间与NH3一致。温室气体排放通量F计算公式如下：

式中：H为采样顶箱高度，cm;T为采样顶箱内温度，℃；P为采样地区的大气压，Pa;P0为标准状况下的大气压，Pa；ρ为被测气体的密度，g/cm3;dc为气体浓度差，μL/L;dt为采样时间间隔，h;M为堆体质量，t;S为堆体表面积，m2。排放通量为正表示排放，反之为吸收。使用式（1）计算3种气体的排放通量，通过内插累加法分别计算堆肥全过程中CH4、CO2和N2O排放总量。

全球增温潜势GWP[22]用于衡量对于CO2的辐射指数。GWP计算方法如下：

式中：GWP为全球增温潜势，g/kg；ƒ（CO2）、ƒ（CH4）和ƒ（N2O）分别为CO2、CH4和N2O的排放量，g/kg;28和265分别为CH4和N2O在100年内的温室效应对应的CO2质量[22]。

1.4 有机肥企业碳排放核算

基于有机肥企业的碳排放过程划定研究边界并确定碳足迹LCA评价模型，然后分步骤进行碳足迹核算。

1.4.1 核算边界和碳排放模型

有机肥厂的核算边界包括建设阶段、运行阶段和拆除阶段。建设阶段包括全厂区建设消耗的建材（如水泥、砖头、钢材）和建设过程中消耗的化石能源产生的碳排放，施工废物填埋暂不考虑；运行阶段包括物料收集（废弃物运输）和发酵前处理（装载机拌料）消耗的化石能源，翻抛机和分装机运行消耗的电能以及发酵期间物料直接排放的气体（CH4、N2O、CO2和NH3）产生的碳排放；拆除阶段主要考虑拆除厂区设施所消耗的化石能源产生的碳排放，运输能源和材料回收暂不考虑。化肥减量替代是LCA的产出部分，即有机肥产品的养分含量相比生产等量的N、P、K化肥而减少的碳排放。办公区域的碳排放未在核算范围内。该企业每年可生产10 000 t有机肥，设备及建筑损耗年限拟定为20年，以此核算至生产每吨有机肥的碳排放量（以CO2当量计）。

LCA碳足迹模型如图1所示，主要包括有机肥厂建设阶段、运行阶段和拆除阶段三部分，以3个阶段排放之和计算最终碳排放。每部分以“农场门”的概念计算投入（原材料、能源和化学投入品等的上游碳排放量）和产出（包括直接或间接的气体排放量，例如CH4、N2O、CO2和NH3；有机肥产品对化肥替代的减排量）。

图1 碳足迹的全周期评价模型

1.4.2 核算方法

1）有机肥厂建设阶段产生的碳排放量计算方法如下：

式中：CEf为有机肥厂建设阶段产生的碳排放量，kg;Mc为建设阶段消耗建材的碳排放量，kg;Ecf为建设阶段消耗能源的碳排放量，kg。其中，Mc和Ecf计算方法分别如下：

式中：Mfi为第i种材料的排放因子，kg/kg，本研究涉及的水泥、砖头和钢材的排放因子来自参考文献[23-25];Mdi为第i种材料的使用量，kg;Eni为第i种能源的排放因子，kg/kg或kW/kg，本研究涉及的柴油和电能的排放因子来源于参考文献[26-27];Edi为第i种能源的使用量，kg或kW。

2）有机肥厂运行阶段产生的碳排放量计算方法如下：

式中：CEr为有机肥厂运行阶段产生的碳排放量，kg;Ecr为运行阶段消耗能源产生的碳排放量，kg，计算方法同式（5);Gc为运行阶段堆肥排放的温室气体产生的碳排放量，kg，计算方法同式（2）。

3）有机肥厂区拆除阶段产生的碳排放量CEc为拆除阶段消耗能源产生的碳排放量，kg，计算方法同式（5）。

4）有机肥对化肥减量替代产生的碳减排量CEt计算方法如下：

式中：Tmi为i养分的含量，g/kg;Tfi为i养分的排放因子，kg/kg，生产N、P、K化肥的排放因子参考侯俊[27]的研究。

5）基于厂区实际对整个生命周期碳排放计算公式如下：

式中：CEa为有机肥厂整个生命周期的碳排放量，kg;CEf、CEr和CEc分别为有机肥厂建设阶段、运行阶段和拆除阶段产生的碳排放量，kg;CEt为生产出的有机肥对化肥减量替代产生的碳减排量，kg。

1.5 数据统计

采用SPSS 26.0软件进行方差分析（One-way ANOVA,Dunnett’S t-test(2-sided）），采用LSD法检验处理组间的均值差异显著性。应用Excel 365和Origin 2021进行绘图。

2、结果与分析

2.1 OPT对堆肥的影响

2.1.1 OPT对堆肥物料理化性质的影响

如表1所示：堆肥初始时，OPT的TP含量显著高于CK(P<0.05），但TK含量显著低于CK(P<0.05),TN含量、OM含量、MC和GI在2个处理间无显著性差异（P>0.05）；堆肥结束时，2个处理的物料理化性质均存在显著性差异（P<0.05），其中，与CK相比，OPT中TN、TP和OM分别增加了28.27%、17.21%和37.73%,TK和MC分别减少了13.69%和7.03%;GI反映了堆肥腐熟度，堆肥结束时，CK和OPT的GI分别从初始的40.04%和40.45%提高到66.13%和70.58%，其中，OPT处理GI>70%，满足NY 525—2021《有机肥料》[20]的要求。综上，综合减排措施能使堆肥保留更多的氮素和有机质，促进堆肥进程，提高堆肥腐熟度。

表1 堆肥初始和结束时物料理化性质

2.1.2 OPT对堆体温度、NH3挥发和温室气体排放的影响

由图2可知，在整个堆肥过程中OPT的堆体温度均≥CK（第1天除外）。2个处理的堆体温度均在堆肥第9天达到峰值（CK为54℃，OPT为55℃），第13天降低到50℃以下，并保持在37～46℃直到堆肥结束。2个处理堆体温度均在≥50℃保持7 d（第5～11天），达到了腐熟的卫生安全标准[7]。

堆肥过程中2个处理的NH3挥发通量变化如图3(a）所示。CK和OPT的变化趋势基本相同，均在堆肥高温期（第9天）达到峰值（分别为1.44和1.03 mg/（kg·h）），随后呈波动下降趋势。CK的NH3挥发通量除第3、15和31天低于OPT外，其他时间均高于OPT，且第3天2个处理差异显著（P<0.05）。堆肥过程中NH3累积挥发量变化如图3(b）所示。在堆肥第1～13天，2个处理的NH3累积挥发量快速增加，占整个堆肥过程的69.38%～71.68%，第15～31天则占28.32%～30.61%，这表明堆肥过程中NH3挥发主要集中在前中期。整个堆肥过程中OPT的NH3累积挥发量相比CK减少了13.90%。

图2 堆肥过程中堆体温度变化

由图4(a）可知，CK和OPT的CH4排放通量峰值分别为25.04和7.79 mg/（kg·h），均出现在堆肥第1天且差异显著（P<0.05);OPT在整个堆肥过程中CH4排放通量均低于CK，且第1～11天差异显著（P<0.05）。整个堆肥期间OPT的CH4累积排放量与CK相比显著减少了61.46%(P<0.05）（图4(b））。

图3 堆肥过程中NH3挥发通量（a）和累积挥发量（b）变化

图4 堆肥过程中CH4排放通量（a）和累积排放量（b）变化

由图5(a）可知，堆肥过程中CK和OPT的CO2排放通量变化规律相似，均为第1天排放量最高（分别为60.99和63.86 mg/（kg·h）），随后呈波动下降趋势；CK的CO2排放通量除第11、15和31天高于OPT外，其他时间均低于OPT。在CO2累积排放量方面，整个堆肥期间OPT相比CK显著增加了15.39%(P<0.05）（图5(b））。

堆肥期间2个处理的N2O排放通量变化趋势见图6(a),CK基本呈先上升后下降的趋势，OPT的N2O排放通量除第1、3、27和31天高于CK外，其他时间均低于CK;CK和OPT的N2O排放峰值分别出现在第9天和第11天，排放通量分别为11.43和2.44μg/（kg·h），且OPT显著低于CK(P<0.05）。堆肥结束时，OPT的N2O累积排放量与CK相比显著降低了71.30%(P<0.05）（图6(b））。

图5 堆肥过程中CO2排放通量（a）和累积排放量（b）变化

图6 堆肥过程中N2O排放通量（a）和累积排放量（b）变化

2.1.3 OPT的全球增温潜势

由表2可知，CK和OPT中CH4和CO2的累积排放量分别贡献了99.59%和99.73%的GWP,N2O对GWP的贡献率相对较低。与CK相比，OPT的GWP显著降低了54.82%(P<0.05）。

2.2 有机肥企业的LCA碳足迹核算

有机肥企业全生命周期内的碳排放核算结果如图7所示。CK与OPT生产每吨有机肥产生的净碳排放量分别为224.06和119.86 kg。CK与OPT生产每吨有机肥在运行阶段产生的碳排放量分别为215.65和111.45 kg，占各自生命周期的96.25%和92.98%，与CK相比，OPT在此阶段的碳排放量减少了48.32%。建设阶段和拆除阶段产生的碳排放量相对较少。养分替代是有机肥生产中的减排部分，CK与OPT生产每吨有机肥产生的碳减排量分别为110.34和136.37 kg，在此阶段OPT的碳减排量相比CK增加了23.59%。综上，CK与OPT生产每吨有机肥产生的碳排放量分别为113.72和-16.51 kg，综合减排措施能够使有机肥实现绿色生产。

表2 堆肥温室气体的全球增温潜势

图7 生产每吨有机肥的全生命周期碳排放量

3、讨论

3.1 综合减排措施下有机肥企业碳排放潜力

NH3是堆肥过程中排放的恶臭气体，也是堆肥氮损失的主要途径[28]。本研究中NH3挥发通量峰值主要出现在高温期以及翻堆之后，这主要是因为高温促进了氨化作用，使有机氮分解为NH4+-N，加快了NH3的产生；在翻堆后大量的NH3逃逸到空气中，导致NH3挥发通量增加，这与前人研究结果一致[29-30]。在整个堆肥期间，OPT的NH3挥发累积量比CK减少了13.90%，这是表明综合减排措施对NH3挥发有抑制作用。吕丹丹等[31]认为，过磷酸钙对NH3的化学饱和吸附可达12.15%;Torkashvand等[32]发现，堆肥时添加磷酸根离子会促使部分NH4+-N与堆肥物料中的Mg2+、Ca2+等其他离子结合，形成NH4MgPO4·6H2O结晶及NH4CaPO4等复合体，导致NH4+-N不易向NH3转化；草木煤灰可通过吸附挥发的NH3和降低NH4+-N含量进而降低NH3累积挥发量[33]；堆肥物料中添加硫酸亚铁和柠檬酸可以降低物料的pH。顾沈怡等[29]研究表明，降低堆肥物料的pH能有效抑制堆肥过程中的NH3挥发。因此，虽然OPT的翻堆频率更高，可能使NH3挥发增加，但添加剂的联合使用减少了OPT中NH4+-N向NH3的转化，从而降低了堆肥过程中的NH3挥发。

CH4、CO2和N2O等温室气体是堆肥过程不可避免的排放产物[34]。CH4排放主要集中在堆肥前中期（第1～11天），其中，CK的CH4排放通量在第7天最低，这可能是因为翻堆后堆体氧气浓度增加，使堆体厌氧区域减少，破坏了产甲烷菌的生存环境，从而导致CH4排放量减少[35]。与CK相比，OPT的CH4累积排放量显著减少了61.46%，这可能是由于草木煤灰的添加使OPT堆体的含水率降低、孔隙度增加，提升了氧气浓度[36]，从而导致CH4排放减少；且CH4产生的最佳pH范围是7.2～8.0[37]，过磷酸钙、硫酸亚铁和柠檬酸等酸性物质的添加使OPT堆体pH较CK降低，研究表明堆体呈酸性时，CH4排放也会随之下降[38]，因此OPT的CH4排放低于CK。整个堆肥过程中OPT的CO2累积排放量相比CK增加了15.39%，这可能是由于OPT中添加了草木煤灰且翻堆频率加快，致使堆体的透气性和氧气浓度增加，堆肥好氧微生物的活性增加，从而促进了微生物对有机物料的分解，导致CO2排放量增加[30,39]。

堆肥过程中N2O的排放与氨化作用、硝化和反硝化作用密切相关[3]。在堆肥时使用添加剂可通过改变堆体温度、酸碱度、碳氮比和孔隙度来影响与N2O相关的功能微生物，进而调控堆肥过程中N2O的排放。本研究表明CK的N2O排放主要出现在高温期（第7～13天），这与陈是吏[14]和Mulbry等[40]人的研究相悖，可能是因为在第7天翻堆后，堆体内部的NOx-被翻到堆体上部，经反硝化作用后产生N2O，从而导致N2O排放增加[41-42]。而OPT的N2O累积排放量在整个堆肥过程中均低于CK，可能是由于OPT中草木煤灰的添加影响了堆体中hao、nosZ/nirK等功能基因的活性和NO2-的浓度[33]，提高了堆体孔隙度导致氧气增加，抑制堆体反硝化；且OPT中过磷酸钙、硫酸亚铁和柠檬酸等酸性物质的添加，降低了堆体pH，这也会抑制堆体的硝化和反硝化作用[43-44]，从而减少N2O的排放。

堆肥过程中的GWP主要由CH4和CO2贡献，与CK相比，OPT的GWP显著减少了54.82%，表明综合减排措施，可以使好氧堆肥做到协同减排[5]，进一步证明好氧堆肥企业的碳减排仍然具备较大潜力。

由于本研究企业位于浙江省开化县，年平均气温为14℃～23℃，采用槽式堆肥工艺，以当地农业生产的废弃物（牛粪、猪粪为主）为发酵原料，研究结果可供相似企业参考应用，以减少有机肥生产带来的碳排放，推动有机肥行业碳减排的发展。但在整个有机肥行业，由于工艺、物料的差异，气候、农业生产环境的不确定性，可能会导致减排效果出现不同的差异。

3.2 有机肥企业碳足迹核算分析

本研究采用LCA方法，测算有机肥企业全生命周期内的碳排放。杨森等[17]采用LCA核算堆肥过程中的碳足迹以及对环境的影响，但其研究的侧重点在堆肥发酵时产生的气体排放（NH3、GHG、NOx和SO2等）对全球变暖潜势、酸化效应和富营养化效应的影响，对工厂建设产生的碳排放以及具体核算方式尚未提及。本研究从投入（原材料、能源和化学投入品等的上游排放）和产出（包括直接或间接的气体排放，例如CH4、N2O、CO2和NH3，有机肥产品对化肥替代的减排）进行了核算分析。结果表明，CK和OPT生产每吨有机肥产生的碳排放量分别为113.72和-16.51 kg，其中OPT实现了负碳生产。这主要是由于OPT在堆肥中添加了减排措施，导致运行阶段实现低碳排放，同时增加了有机肥的总养分，使养分替代部分的碳减排超过了全生命周期产生的净碳排放量。丁旻等[18]发现猪粪和秸秆堆肥后可实现负碳排放，虽然生产每吨有机肥的净排放量为1.85 t（以CO2当量计），但其主要减排部分在有机肥施用后的土壤固碳量上，施用每吨有机肥土壤固碳量为5.27 t（以CO2当量计），然而，在其生命周期模型中并未将建设阶段以及原料运输阶段产生的碳排放考虑在内。本研究中，尽管有机肥已经可以实现负碳生产，但还可进一步优化。如在建设阶段优化施工工艺，减少建筑单位面积内的材料消耗量，同时使用节能环保型材料；在运行阶段，优化原材料运输路径，避免路线重复，减少行驶里程，并定期维护设备降低老旧磨损带来的功率能耗，以降低工程全生命周期的能耗与碳排放。

4、结论

本研究通过槽式好氧堆肥探究综合减排措施对堆肥温室气体排放的影响，同时应用全生命周期评价对有机肥生产企业的碳排放核算进行实证研究，得出如下结论：

1）使用减排措施后OPT处理堆体温度更高、水分蒸发更快，促进了堆肥腐熟，堆体的TN、TP和OM分别增加了28.27%、17.21%和37.73%，堆肥养分损失降低。

2）堆肥结束时，OPT处理相比CK NH3、CH4和N2O累积排放量分别显著减少了13.90%、61.46%和71.30%,CO2累积排放量显著增加了15.39%,GWP减少了54.82%。

在全生命周期中，CK与OPT生产每吨有机肥产生的碳排放量分别为113.72和-16.51 kg。

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基金资助:衢州市碳账户核算及减排固碳技术研究项目(衢农合2022-31);农业农村部废弃物肥料化利用重点实验室项目(KLFAW202201); 湖北省重点研发计划项目(2023BBB082);

文章来源:袁军委,王羿,林思远,等.好氧堆肥企业碳减排潜力及碳足迹核算方法[J].中国农业大学学报,2024,29(12):99-110.