随着经济的发展、城市的开发及环境综合整治的实施推进，老城区的重污染企业关停搬迁后遗留了大量亟需修复的污染地块[1-2]。目前进行工程修复的污染地块多集中于优势开发区域，周边的敏感目标较多。因建设工期需求多采用简便高效的异位修复技术开展修复治理[3]。污染土壤开挖和扰动必然会产生短时间内有机污染物的释放，进而产生异味影响。据统计，近几年恶臭异味投诉已经成为仅次于噪声的第二大投诉源，占所有环境投诉的四分之一[4]。国外发达国家针对污染地块修复阶段的大气二次污染已制定了较为严格的管理政策，如荷兰就较早地规定了修复施工中近50种大气污染物的控制目标[5]。然而我国针对土壤修复过程中的异味风险问题仍未引起足够重视，越来越多的污染地块修复工程因异味投诉而命运多舛，严重制约着土壤修复行业的规范化发展[6]。目前，较多研究集中于分析土壤挖掘扰动对修复现场局部大气VOCs空间分布的影响[7-8]，而针对实际修复工程异味对周边敏感目标影响的评估研究甚少，致使提出的异味防控措施泛而空，缺乏针对性和指导性。

本文利用工业园区尺度大气污染物扩散模型，研究了不同排放源、背景风向及垂直大气稳定度情景下，某大型焦化厂退役地块修复工程中工艺废气异味和土壤翻挖过程中裸土无组织排放异味对周边邻近敏感目标的影响，同时基于模型参数敏感性分析，探索修复工艺实施的优化方法，以期为该焦化厂退役地块修复中异味评估及二次污染防控提供借鉴和参考。

1、材料与方法

1.1 项目概况

该焦化厂位于江苏某市，始建于1958年，占地面积约230000 m2，主要为所在城市提供煤气和生产焦炭、苯酐以及煤化工系列产品。根据调查及风险评估结果，项目地块内土壤存在4-硝基苯酚、1,3,5-三甲基苯、多环芳烃、石油烃(C10-C40)及重金属等27种污染因子超过人体健康可接受风险；地下水中存在萘、石油烃(C10-C40)、苯等3种污染因子超过人体健康可接受风险。该项目所采用的主要修复技术为：有机污染土壤采用异位热脱附技术、原位热脱附技术及陶粒窑协同处置技术，地下水采用抽出处理技术。

项目周边主要分布有居民小区、幼儿园/小学、其他工业用地及储备用地。尤其是周边500米范围内有若干容积密度较高的居民小区，其中北向主要有：E小区(平均建筑高度约70米)、C学校；西北向主要有：B学校；西及西南向主要有：A学校、C小区和D小区；东南向主要有：某村庄(以一层、两层自建房为主)，如图1所示。初步拟定排放有效高度为15米左右，后续可根据工艺和周边环境影响评估情况进行微调。

图1 项目所在区域主要建筑分布

1.2 项目中主要排放物成分、来源和强度

本修复项目范围内的集中排放(主要为热脱附工艺过程中产生的废气)和无组织排放(主要为土壤开挖裸露造成的挥发和扬尘过程发生大气扩散和传输等通量)的监测数据(2023年8、9月的连续数据)主要来自图1中所示的大气监测微站。通过浓度作用评价方法(CWT)定量计算每个污染源的平均权重浓度。最后根据权重浓度做出阈值浓度等高线，即影响区域的范围。其中有组织排放监测标准：臭气执行《化学工业挥发性有机物排放标准》(DB32/3151-2016)，其他指标执行《江苏省大气污染物综合排放标准》(DB32/4041-2021)表1中标准。无组织排放及敏感点：臭气执行《恶臭污染物排放标准》(GB14554-93)表2厂界浓度二级标准，非甲烷总烃执行《江苏省大气污染物综合排放标准详解》，特征污染因子及常规因子执行《环境空气质量标准》(GB3095-2012)二级标准及《环境影响评价技术导则大气环境》(HJ2.2-2018)。

本研究所用到的工业园区尺度大气污染物扩散模型由南京信息工程大学刘振鑫团队根据高斯烟羽模型叠加气象场诊断机制自主研发。模型中主要考虑了局地排放源(有组织或者无组织)在风场背景下所产生的复杂烟羽的三维分布过程以及浓度影响区域范围。

2、结果与讨论

2.1 历史数据摸底

本研究针对修复工艺中已达到可探测量的若干化学组分进行了时空特征性和气象相关性分析，初步了解浓度变化特征和可能的排放影响方向及强度。

2.1.1 不同种类污染物时间序列特征

图2为TVOC、H2S、NH3、SO2、苯乙烯、甲硫醇、甲硫醚及臭气浓度时序及其风向频谱。图中横轴为观测时间，上图纵轴为风向(0度向北，顺时针90度间隔分别为东、南、西和北360)，下图纵轴为污染物总浓度。由图可知，该地区风向总体存在日内循环，受湖陆分布影响较为明显：日间以偏南风为主，夜间偏北-东北风。TVOC总体日间浓度低，夜间高，并存在背景风向的相关性，符合近源本地异味排放物受大气环境容量变化的规律，因此初步判定环境背景量较低，而项目区域内排放对测站影响贡献较大但协相关性较差，偏南风条件下浓度略高，即排放源主要分布在测站南侧但距离较近或者存在其他点源。

H2S浓度在风向上呈现出背景相关性，偏东北风时较高，南风时偏低；在时间上呈现出明显的日变化特征，上午至中午时浓度较高，下午时浓度转变为低值，而到了傍晚则降至极小值，浓度几乎为0。因此初步判定H2S主要是修复工艺集中排放，没有无组织排放贡献。NH3浓度高值持续时间长，整体日变化特征表现为：中午前浓度发生快速下降，降至接近0值，下午2点左右开始又快速上升，夜间则持续高值。NH3一方面体现出极为明显的本地排放特征，另一方面与其他本地排放异味气体在同步工作节律的前提下存在负相关，表明其主要来自修复工艺排放，但易与其他异味气体发生反应并消耗。SO2浓度与NH3成分浓度存在明显的负相关关系，且SO2浓度远高于NH3成分浓度。苯乙烯浓度日变化较弱，其浓度高值区主要集中在夜间，生命周期长，呈现出较强的无组织排放的特征。甲硫醇浓度变化与SO2浓度变化呈现出高度的一致，具有明显的同源性。甲硫醚浓度变化特征与苯乙烯相似。臭气浓度同样与含硫化合物存在高度同源性，主要来自修复工艺集中排放。同时夜间基准剂量较高，也存在相对较强的无组织排放特征。

图2 不同类污染物节律特征图

2.1.2 不同种类污染物日内变化特征

对不同种类污染物浓度进行多日平均，生成其日内逐小时污染物浓度变化特征图(节律特征图，见图2)。根据节律特征可将所有污染物分为以下三类：(1)背景型：主要为PM2.5、PM10和TVOC;(2)工作节律型：主要为SO2、H2S、甲硫醇等；(3)杂乱无章型：主要为苯乙烯和甲硫醚；

2.1.3 不同种类污染物气象相关性特征

表1 集中排放典型成分浓度与气象条件的相关性

对污染物浓度与气象条件进行相关性分析，由图2d和表1可知，H2S和甲硫醇与温度之间存在显著的正相关性，但与风速的正相关性较弱；甲硫醚与风速和温度均存在不明显的弱负相关性。造成该结果的可能原因有：(1)主要受工作节律影响；(2)与风速相关性弱说明测站与排放源距离很近；(3)与温度的显著正相关性，可能是因为挥发性随着温度的升高而变强，但也有可能仍然是工作节律相关性的体现。

2.2 园区尺度三维大气扩散模拟分析

2.2.1 初始情景参数设置：排放源、背景风向、垂直大气稳定度

根据项目所在区域实际情况进行园区尺度三维大气扩散模型的地理信息建模，共设3处排放源，其中包含高度15 m处的集中排放源2处和近地面的无组织排放源1处。模拟情景中，为更好地仿真无组织排放源的形状和节律特征，特将该无组织源划分成4个子区域，分别进行排放强度和时间节律设定。

研究中分别模拟了8种不同风向的气象背景，并且结合实际情况，在每种风向背景下，又分设了2种不同垂直大气静力稳定度用来模拟在晴朗炎热以及上午到中午气温快速上升时段，和地表辐射量不足或者傍晚至夜间时段这两种典型的热力垂直大气稳定度情景。共计16种扩散情景下的大气污染物浓度分布。基于此，进行了3种排放源敏感性模拟实验，即在实际修复情景中尚未发生，但有助于防治措施进行评估的理想情景，主要是：(1)调节集中排放的高度(按工况条件设有效排放高度为5 m,15 m和30 m);(2)调节无组织排放的强度；(3)喷炮的作业区域。

2.2.2 垂直稳定大气层结条件下大气污染物扩散特征及影响范围

城市区域夜间至凌晨时段，由于地表和城市街谷内辐射降温和风阻致近地面静风，极易在近地面形成静稳条件，从而形成大气垂直稳定层结并对大气污染扩散造成不利影响。该情况在城区的较大面积开阔区往往更加明显。而此时段又与居民区人员密集时段(晚间居家休息时段)重叠，居民对于区域发生异味传播的敏感性较高。因此对于高稳定大气层结条件下的多背景风向情景下的区域大气污染浓度影响范围进行分析，对于评估相关环境影响有重要意义。

图3a-h为静稳条件下八个主要背景风向情景下的污染物浓度敏感阈值范围图。图中，虚线表示15 m高度处污染物浓度扩散对周边造成影响的范围，实线表示近地面处污染物浓度扩散对周边造成影响的范围。最终的影响范围被确定为虚线和实线所围成的并集区域。由图可知，无论何种风向，影响范围均主要集中在其下风向区；综合考虑各个风向，各个方向的居民区都会受到影响；高度层上，近地面和15米高度上的影响范围存在着一定的差异。

图3 不同情境下近源异味扩散模拟结果

北风情景下，周边的某村庄及D小区的部分地区，以及相接区域的河面和道路区域均会受到影响。其中，集中排放源对D小区的影响更大，而无组织排放则对于某村庄的影响更为直接和持久。夜间如开挖区域不进行裸露面覆盖和降尘喷淋，则无组织排放对该区域的影响持续作用会较强。南风情景下，周边的C学校全部受到影响，E小区的部分地区受到影响。该方向上的居民建筑主要以高层为主。一方面，距离修复工地较近的几幢建筑所经受的污染浓度较高，而稍远一点的则快速下降，甚至于影响不大；另一方面，夜间因近地逆温现象的存在，可能会造成影响区域在低层区域迅速变大而高层区域则较小的现象。因此实际条件下的影响区域，根据不同的风速和气象条件，会比图中的有一定的偏差。西风情景下，周边的某村庄受到大面积影响。结合排放模态分析，日间有组织排放对该区域的影响显著，浓度变化特征与修复工艺过程中的异味排放强度呈正相关性。而夜间则主要为无组织源的影响，且其浓度的积累会较高，即在低空浓度较高而高空浓度迅速下降。但鉴于该区域建筑物普遍较低的原因，总体评估夜间影响较大。东风情景下，周边的A学校全部受到影响，B小区一半以上的地方均会受到影响，D小区也有小部分地区受到影响。这种风向条件下，受建筑规划的影响，异味气体影响区域总体呈狭长形，传播距离和范围也较远。在稳定垂直大气条件下，低楼层受到的影响也较高楼层更多，而由于建筑的风动力效应，实际结果相比图3中模拟范围，低空的实际浓度会略低，但传播区域更远，同时高楼层得到的浓度和影响范围也会更高。

西北风情景下，周边的某村庄全部受到影响，D小区部分地区受到影响。西南风情景下，周边的某村庄及E小区的部分地区均会受到影响，但总体影响区域较小。由模拟结果可认为，在该风向气象条件下，修复工程的施工强度建议适当放宽。东北风情景下，周边的C小区及D小区全部受到影响，A学校大约一半以上的地方会受到影响。该情景下的影响面积并不是最大，但是由于下风向居民区较为密集且方向适中，导致该情景下的影响人群可能是最高的。而且由于建筑狭管效应的存在，夜间或者微风条件下有可能中高层区域受到的影响的强度和范围会明显高于图中所模拟的范围，从而造成较为严重的影响。东南风情景下，周边的A学校一半以上会受到影响，C小区的部分地区受到影响，但主要处于非密集居民区。

2.2.3 垂直非稳定大气层结条件下大气污染物扩散特征及影响范围

图3i-p为垂直非稳定条件下八个主要背景风向情景下的污染物浓度敏感阈值范围图。由图可知，在垂直非稳定大气层结条件和大气污染物扩散特征与静稳条件下呈现出高度的一致性。二者的差别在于，静稳条件下污染物更不易扩散，容易堆积，故达到相同程度影响范围时所需的时间要比非稳定条件下长。

由3i-p对比图3a-h发现，在同样的背景风向(北风)条件下，非稳定大气条件下，污染物影响范围显著增大。低层大气中的污染浓度会明显降低，但是由于浓度随下风向距离的变化要减弱，而中高层大气中传播距离也显著增大，故最终导致影响范围向下风向增加明显。浓度扩散范围变大，但影响区域内的平均浓度降低，高层传输效果变强。与此类似，南风情景下，非稳定大气层结条件也导致图3i-p中的影响区域比图3a-h中的明显北扩。但实际情况也会有所不同：北侧居民区多高层建筑，容积率较高，故而非稳定情景比同风向稳定情景的影响区域延伸相对有限。对于与施工区域之间相隔几幢的低层建筑而言，影响浓度甚至有可能比稳定条件下更小。但邻近建筑的较高层则影响浓度会显著增加，并且随着楼间狭管效应的存在，对后排高层也存在相当的影响。

由西北和西南风向条件下，非稳定近地面大气热力情景下的浓度分布和影响区域范围总体可知，近地面和高空15米左右处的影响范围接近，均对某村庄有较大影响。同时受周边地物分布的影响，烟羽向东侧城市区域传播范围会较远，但浓度和浓度梯度相对较低。该条件下，修复工艺的集中排放源的贡献较大，故在气温20℃～26℃，多云且微风天气条件下，日间修复工艺集中排放需严格控制。偏东斜向风背景下，相比同风向稳定层结果而言，扩散浓度影响范围会更大，但是影响区域内的平均污染浓度会较低，且由于源区到影响区之间的开阔地带较宽，从而在较强的垂直输送条件下有可能发生污染物的垂直输送，使得进一步造成下风向浓度的降低，但由于浓度下降梯度较小所以影响区域仍较大。

2.2.4 集中排放有效高度对污染物扩散和影响范围的影响

为探究集中排放有效高度对污染物扩散和影响范围是否具有显著影响，模拟过程中以静稳条件、东南风情景下为例，分别将原排放高度15 m，调低设置为5 m，调高设置为30 m，进行敏感性实验。图3q-r分别为集中排放高度为5 m和集中排放高度为30 m时的污染物浓度敏感阈值范围。通过对比可以发现，虽然将集中排放高度调低(或调高)后近地面的影响范围较先前相应的有所扩大(或减小)，但最终的影响范围并无显著性改变，由此可以得出，集中排放有效高度对于本区域污染物扩散和影响范围并无显著性影响。

2.2.5 无组织排放强度对污染物扩散和影响范围的影响

为探究无组织排放强度对污染物扩散和影响范围是否具有显著影响，本研究在静稳条件下，将无组织排放强度分别调整为原来的2倍和10倍，并将每种强度在两种典型风向(东北风、西风)情景下进行2次模拟。模拟结果如图3s-v所示。与相对应风向下的原始强度图对比发现，无论哪种风向下，无组织强度扩大2倍后，对污染物扩散和影响范围并未造成显著影响，但当无组织强度调整为原来的10倍后，影响范围较之前有着明显的扩大。东北风情景下，污染物影响范围拓宽至整个A学校；西风情境下，污染物影响范围蔓延至更远处。由此可见无组织排放强度增大到一定量级时，会对污染物扩散和影响范围造成巨大影响。

2.2.6 雾炮措施对区域影响范围的作用

为探究雾炮措施对区域内异味的清除是否造成实质性影响，分别在西风静稳条件和西风不稳定条件下，对采取雾炮措施后的情景进行了模拟。由图3w-x及与上述模拟分析，无论在哪种垂直大气稳定度条件下，采取雾炮措施后，污染物的影响范围几乎不变。由此可以得出，雾炮措施对区域影响范围并无多大作用。

3、结论

3.1 烟囱高度的调整在目前工况条件下作用极为有限

经敏感性实验评估后发现，集中排放有效高度在0～30米范围变化时，近地面和高度污染烟羽的影响范围均未有太明显的变化，仅当有效排放高度接近并高于周边最高建筑物时，才会对周边烟羽输送造成显著的影响，但这一要求无法在目前现场工况下满足。

3.2 雾炮措施在目前工况条件有微弱的效果

为尽量缩小该类排放的影响区域，建议在工作时段对排放区域及周边进行减排和抑尘，将重点放在改进热脱附工艺，减少异味中有关成分的排放源，其次是排放区域进行抑制性覆盖，比如对水溶性成分进行雾炮连续作业，并尽量提高射流高度和接近排放源位置。

3.3 根据不同气象条件和大气垂直稳定度条件调节施工节律，预计会有一定的效果

首先是结合天气条件合理规划每日工作时长：如在热对流较为旺盛的时段(初秋晴朗天气中的11点至17点期间)，建议加快施工强度并尽量将排放有效高度提高，尤其当水平风速大于等于0.8 m/s的非静风条件下；反之当连续阴雨降温以及静风条件下，则尽量减少施工强度。对于水平风速较大的时段(比如大于3.5 m/s)，建议在加强无组织排放断面的覆盖的同时，适度开展集中排放。此外，污染土壤的开挖作业尽量避免在夜间或者其他近地面静稳大气条件下进行。同时可用雾炮和覆盖等多种方法降低挥发和扬尘过程。

参考文献:

[1]张施阳,李青青,杨洁.挥发性有机污染土壤开挖异味风险评估及控制对策[J].环境科学研究,2022,35(09):2185-2194.

[2]李佳音,翟增秀,王静,等.某退役有机磷农药厂多层次异味污染特征分析[J].北京工业大学学报,2023,49(12):1348-1357.

[3]马妍,董彬彬,杜晓明,等.挥发及半挥发性有机物污染场地异位修复技术的二次污染及其防治[J].环境工程,2017,35(4):174-178.

[4]王雯.恶臭投诉成第二大环境投诉源[N].中国环境报,2019-11-08.

[6]呼红霞,丁贞玉,徐怒潮,等.污染场地风险管控与修复效果评估实践中的挑战和监督管理[J].环境保护,2021,49(20):16-20.

[8]何绪文,房增强,程言君,等.污染场地修复过程挥发性有机物散逸规律及浓度分布分析[J].环境化学,2015,34(2):284-292.

基金资助:无锡市环保集团有限公司科技创新项目;

文章来源:冯晓伟,万金宝,陈莉娜,等.某焦化厂退役地块修复中异味近源排放的环境影响评估研究[J].广东化工,2024,51(22):137-140.