高放废物的安全处置是关系到核工业可持续发展和保护环境、保护公众健康的重大问题。目前世界上公认的安全可靠、技术可行的方法为深地质处置方法。高放废物深地质处置采用多重屏障体系，缓冲材料在放射性废物衰变热、地下水和围岩应力等作用下要产生非常复杂的“热-水-力”耦合现象[1]。为了确保处置库的长期安全性，必须进行科学的模拟试验，掌握在模拟处置库条件下高压实膨润土的热-水-力耦合特性。

为了揭示缓冲材料在高放废物地质处置库热-水-力耦合环境下行为特征变化规律，国内外学者进行了大量的试验和理论研究。Villar等[2]对FEBEX膨润土热水力耦合性能开展研究，试验得到了试样不同位置处温度场的分布规律。Chijimatsu等[3]通过开展模型试验，研究了MX80膨润土的热-水-力耦合性质，并将试验数据和数值模拟结果进行了对比。Akesson等[4]研究了MX80膨润土在高温条件下的热水力耦合性能，获得了试样不同截面处的温度、相对湿度和应力等分布情况，并进行了数值模拟验证工作。Schanz等[5]设计了试验装置用于模拟膨润土的热-水-力耦合性能，得到了试样不同位置处渗流场和温度场的分布规律。

在众多的多场耦合室内和现场试验中比较有代表性的包括瑞典地下实验室的原型处置库试验(Prototyperepository[6,7,8])、回填和封堵实验(BackfillandPlugtest)和缓冲材料长期性能试验(LOT[9]);比利时的OPHELIEMock-up和地下实验室长期性能试验Praclay[10,11,12];捷克的Mock-upCZ[13];韩国的KENTEX[14];西班牙在CIEMAT室内的Mock-up和ENRESA负责在Grimsel地下实验室实施的FEBEX试验[15,16,17,18];加拿大地下实验室开展的BCE和ITT试验[19]。

国内外大量的研究工作表明，膨润土是较理想的缓冲材料。为了了解高压实膨润土在热-水力-化学耦合环境下的性能变化，2010年核工业北京地质研究院开展了1∶2尺寸的大型缓冲材料试验台架的研究，通过实时监测膨润土在长期加热和加水条件下的温度、相对湿度、力学和位移等变化过程，获得了大量试验数据，初步掌握了多场耦合作用下缓冲材料的行为特征变化规律[20,21,22]。

由于大型实验台架的系统结构复杂严密，运行过程中不能轻易拆卸，否则多场耦合环境将会遭到破坏，使后期试验难以继续。为了与China-Mockup大型实验台架进行配套试验，同时开展了缓冲材料热-水-力耦合中型实验台架研究。在相同条件下，缓冲材料热-水-力耦合中型实验台架研究成为大型实验的重要补充，用来模拟与大型实验台架边界条件相同的环境下，即热量和水分别从缓冲材料的不同侧向另外一侧传递和渗透的条件下缓冲材料的行为特征。研究其在多场耦合条件下的行为特征，并在实验过程中定期拆卸，采集缓冲材料实验样品并对其进行分析测试，及时了解缓冲材料在可调控的热-水-力耦合环境下的行为发展趋势，包括温度、相对湿度、力学以及化学特性的变化等，为缓冲材料大型实验台架的长期试验提供研究基础与技术指导。

1、模型试验简介

1.1 试验材料

经过综合对比研究，内蒙古高庙子膨润土矿床被确定为我国高放废物地质处置库缓冲回填材料供给基地的首选矿床[23]。在矿床东部利用斜井工程取得了深部天然钠基膨润土样品，原状样品在天然晾晒场自然风干，充分混合均匀后，由粉碎机粉碎成粉末状样品。本次试验采用4种膨润土GMZ05、GMZ06、GMZ07和GMZ08，因粉碎粒径不同，去除大颗粒杂质的比例不同，粒径越细去掉的杂质越多，其矿物成分(见表1)略有不同。

表1高庙子钠基膨润土X—射线衍射法矿物成分(%)

经压力机静力压制成干密度为1.8g/cm3的半圆形块体样品，直径180mm，高度50mm，如图1所示。土块上刻有槽孔，用于放置传感器。其天然含水量在8.7%左右。

实验所用的地下水采自我国高放废物地质处置库首选预选区甘肃北山地区。所用水样为深部地下水，测量环境相对湿度为20%，温度为20℃，其各离子含量(mg/L)见表2。

图1高压实膨润土块

表2北山地下水水简分析结果(单位:mg·L-1)

1.2 试验装置

在缓冲材料大型实验台架(China-Mock-up)设计及安装的基础上，为了更好地模拟核废料地质处置中缓冲材料热-水-力耦合性能，为了得到更多的实验数据，方便观测各个阶段缓冲材料的性能，设计了中型实验台架，其土样及传感器布设设计图如图2所示。缓冲材料热水力耦合中型实验台架主要由以下组成:膨润土块体、不锈钢实验腔体、加热及温控系统、供水系统等。试验台架以花岗岩腔体或不锈钢腔体模拟围岩环境，采用电加热器模拟高放废物罐释热环境，采用高压进水系统模拟地下水渗流环境，模拟温度场、渗流场和应力场共同作用的热-水-力多场耦合环境。压实膨润土块体由9层直径180mm、高度50mm的半圆形土块交错拼接组成。试验腔体与压实膨润土块体之间的缝隙采用膨润土颗粒填充。

中型台架腔体设计部分主要是考虑腔体满足实验的需求，满足压力、腐蚀、加热等的要求。腔体及底座所采用的材料均为316不锈钢。中型实验台架采用底部加热模拟系统，腔体底部直接坐在加热器顶盖上。采用的是C型加热器，加热器周围填充导热性良好的MgO颗粒。实验台架的供水系统从腔体顶部进入，模拟地下水渗流。主要由进水管道和渗水板组成，渗水板由多层不锈钢烧结网叠加组成，形成均匀渗流状态，防止高压水流直接冲刷缓冲材料，影响试验结果。

1.3 试验进程

2013年4月实验台架安装完成后，对传感器出线口等处进行密封，连接并调试数据采集系统、供水系统和温度控制系统。该台架采用底部加热，顶部进水的试验方式，用以模拟大型实验台架中部加热区的边界条件。

图2缓冲材料模型试验装置示意图

经过一段时间的试运行，各个传感器采集正常。开始采用逐滴持续加水的方法，每天加水3次，每次加水10g，每天记录各个传感器的数值，根据温湿度的变化，及时调整进水量和进水方式。待膨润土遇水膨胀后，采用0.05～0.5MPa的进水压力开展试验。2013年11月开启加热系统，从室温开始加热，按5℃/d的速率逐渐升温至90℃并保持长期恒温加热。其运行过程如图3所示。

图3中型实验台架运行图

2、试验数据分析

实时数据采集系统从2013年4月24日开始记录，且作为0天开始分析。实时记录数据包括温度、相对湿度、应力等参数的变化过程。

2.1 温度演化过程

加热器从2013年11月29日开始加热，按5℃/d的速率逐渐升温至90℃并保持长期恒温加热。缓冲材料中型试验台架的温度变化趋势如图4所示，由图中可以看出，在未启动加热之前，膨润土中不同位置的温度差别较小，其变化趋势主要随室温环境变化。当启动加热后，膨润土中的温度呈逐渐升高的趋势，且温度变化趋势与距离加热器的远近密切相关，随着距离加热器越来越远，温度呈逐渐降低的趋势。但不同位置的温差逐渐缩小，这也说明膨润土中的温度场逐渐趋于平衡状态，符合温度的传播规律。

当关闭加热器进行拆解时，温度迅速下降至室温。同时还可以看出，在腔体四周安装保温材料后，试验台架中不同位置的温度均有不同程度的升高，这也说明周围环境的变化对缓冲材料温度场的分布有所影响。从侧面亦可知，处置库围岩的导热性能对整个处置库的安全稳定运行有重要的影响。

图4中型实验台架温度变化曲线

2.2 相对湿度演化过程

实验台架的温湿度变化过程如图5所示。图中T代表温湿度传感器所测得的温度，H代表温湿度传感器所测得的相对湿度，数字代表传感器的编号。

由图中可以看出，在启动加热器之前，随着外界不断进水，膨润土中的湿度呈逐渐升高的趋势，距离进水端越近，湿度增长越快。需要说明的是，由于重力作用，液态水通过导线缝隙灌入位于台架底部的温湿度传感器H1，导致传感器失效，因此暂时中断进水，待H1湿度显示正常后，再次打开进水系统。当开启加热器后，由于靠近加热器的膨润土中水分的蒸发作用，导致H1和H2湿度显著增大;当温度不断升高，烘干效应大于渗透效应时，H1中的相对湿度呈现出降低的趋势。随着加水量的逐渐增多，湿度又呈现上升的趋势。也就是说，膨润土中的相对湿度的变化取决于加热器的干燥作用和水分的饱和作用相互博弈的过程。同时还可以看出，在腔体四周安装保温材料后，试验台架中的温度场和湿度场均有不同程度的变化，说明周围环境的变化对缓冲材料的性能有所影响。

图5中型实验台架相对湿度变化曲线

2.3 应力演化过程

缓冲材料中型试验台架的应力变化趋势如图6所示，压实膨润土中应力的变化是由于膨润土遇水膨胀和加热器的热效应双重作用引起的。图中M1～M5对应得传感器编号为土1～土5。由图中可以看出，试验初期，由于进水量有限以及膨润土极低的渗透系数，膨润土中饱和度较低，膨胀力发展缓慢;随着饱和度不断增大，靠近进水端的M5应力快速增长，之后其他位置处的应力也呈现出不同程度的增长。由于土应力传感器在压实土块中的安装缝隙不均匀，以及压实膨润土块与腔体间充填了低密度的压实膨润土颗粒，存在应力释放和密度调整，其应力出现降低的趋势。当拆解试验台架时，应力完全释放。

图6中型实验台架应力变化曲线

3、试验台架拆解

经过一年多时间的运行，对中型台架进行了拆解，对每层膨润土均进行了样品采集，及时对其含水率、干密度、微观结构和化学成分等进行了分析测试，并与实验前的样品进行了对比分析，研究其在长期热水力耦合条件下的特性变化。

3.1 含水率分析

为了获得中型台架膨润土中的含水率分布情况，掌握缓冲材料的水分迁移规律，采用特制取土装置对每层膨润土进行了3个平行样品的采取，并且为了数据的准确性，采样时尽量选择统一的竖向剖面选取，除第7层选择对称的第三象限外，其余均采自第二象限的中心线位置，如图7所示。

图8为中型试验台架拆解后测试的最终含水率分布曲线。由图可以看出，膨润土中整体含水量较初始含水量高，且距离加水端越近，含水量增加越明显。中型台架为顶部加水，底部加热，在热量和水分别从缓冲材料的不同侧向另外一侧传递和渗透的过程中，由于加热器的烘干作用和外界水的饱和作用，中型台架第3层膨润土的含水率比其上下2层膨润土中的含水率略高，这说明在加热器的干燥作用下，靠近加热器的膨润土中的水分向上迁移，在加水饱和作用的双重影响下，第3层膨润土的含水率呈现出其特殊性。

3.2 干密度分析

为了掌握中型台架膨润土中的干密度变化规律，采用特制取土装置对每层膨润土进行了3个平行样品的采取，且为了数据的准确性，采样时尽量选择统一的竖向剖面选取，除第9层选择对称的第三象限外，其余均采自第四象限的中心线位置，如图9所示。

图8含水率分布图

图9干密度取样位置示意图

图10为中型试验台架拆解后测试的最终干密度分布曲线。从图中可以看出，膨润土中的干密度较初始干密度低，且随着距加热器越来越远，干密度整体上呈现出下降的趋势，这与FEBEX现场试验得出的结论是一致的。这是由于压实膨润土块与不锈钢腔体内壁之间填充了密度较低的散土颗粒，在水的渗透作用下，膨润土遇水膨胀，导致整体干密度降低。由于缓冲材料试验台架是顶部加水、底部加热，且膨润土渗透系数极低，距离进水端越近的区域，其膨胀作用越明显，因此干密度降低的程度也越大。

图10干密度分布图

3.3 微观结构分析

国内外大量研究成果表明，扫描电镜可以定性分析土中孔隙分布状况，因此借助于扫描电镜法(SEM)试验手段对缓冲材料中型台架拆解后的样品进行分析。采用SEM观察微观结构时，首先需要对试验样品进行抽真空处理。由于样品含水量较高，且较致密，抽真空耗时较长时间，且试样表面较粗糙，极易出现放电现象，影响扫描电镜清晰度。本次试验采用HITACHIS-4700扫描电镜设备对缓冲材料中型试验台架的每层膨润土取1个试样，共计9个试样进行观察，其扫描电镜照片如图11所示。

高庙子膨润土的微结构体系是由大小不等的蒙脱石片状集合体所构成的结构网络。在缓冲材料中型试验台架中，随着加水的不断进行，膨润土中水化程度不断增强，由于内部膨胀力的形成，集合体间的大孔隙被逐渐压缩，转变成较小的孔隙，其结果就是土中大孔隙数量的逐渐减少和小孔隙数量的增加，膨润土中的孔隙出现均质分布。由于台架是顶部加水，底部加热，每层膨润土的水化程度各不相同，随着距离进水端越来越远，膨润土中的孔隙分布呈现出非均质状态，因此从扫描电镜照片中可以看出，第1层水化程度最高，其孔隙分布也较均质。

图11样品扫描电镜照片(放大2000倍)

4、结论

通过开展缓冲材料试验，研究其在多场耦合条件下的行为特征，并在试验过程中定期拆卸，采集缓冲材料实验样品并对其进行分析测试。结论如下:

(1)随着加热器温度的增加，膨润土的温度逐渐升高，并且距离加热器越近温度越高。但随着膨润土的湿度增大，热传导系数随之增大，距离加热器不同位置的膨润土的温差逐渐降低，逐渐趋于平衡状态。

(2)膨润土块中的相对湿度是在加热器的热效应和外部供水的湿效应共同作用下发生变化的，膨润土不同位置的饱和过程受干燥作用和渗透作用双重影响表现出不同的趋势。

(3)压实膨润土中应力的变化是由于膨润土遇水膨胀和加热器的热效应双重作用引起的。随着水由注水管向内部压实土块中渗透，饱和作用逐渐加强，缓冲材料试验台架中饱和度不断增加，膨润土中各个位置的应力呈现出缓慢增大的趋势。在拆解台架后，由于应力释放，膨胀力降为零。

(4)对中型台架进行了拆解，对每层膨润土均进行了样品采集，及时对其含水量、干密度和微观结构等进行了分析测试，掌握了其分布规律，揭示了膨润土的自愈性能演化特征，对高放废物地质处置工程屏障缓冲材料设计具有一定的实用价值。

参考文献：

[1]王驹,陈伟明,苏锐,等.高放废物地质处置及其若干关键科学问题[J].岩石力学与工程学报,2006,25(4):801-812.

[21]刘月妙,王驹,曹胜飞,等.中国高放废物地质处置缓冲材料大型试验台架和热水力-化学耦合性能研究[J].岩土力学,2013,34(10):2756-2789.

[23]刘月妙,徐国庆,刘淑芬.高放废物地质处置库缓冲/回填材料性能测定[J].辐射防护,1998,18(4):290-295.

曹胜飞,刘月妙,谢敬礼,马利科,高玉峰.缓冲材料热-水-力耦合模型试验研究[J].地下空间与工程学报,2020,16(04):1123-1129+1229.