摘要:目的调查2013—2022年武汉市生活饮用水中总α和总β放射性本底水平,建立生活饮用水水平基线值,为评估核技术应用或人类活动可能引起的潜在放射性风险提供数据依据。方法2013—2022年分别在枯水期、丰水期各采集1次全市市政水厂出厂水样,对不同年份、不同水厂生活饮用水总α和总β放射性结果的比较采用非参数检验Kruskal-WallisH检验,对不同水期生活饮用水总α和总β放射性结果的比较采用非参数检验Mann-WhitneyU检验。结果2013—2022年武汉市生活饮用水的总α和总β放射性活度中位数分别为0.020Bq/L和0.078Bq/L。不同年份生活饮用水的总α和总β放射性活度,差异均有统计学意义(χ2=30.465、61.821,均P<0.001);枯水期生活饮用水的总α放射性活度较丰水期低(Z=-2.493,P=0.015),不同水厂水源水的总α、总β放射性活度,差异均无统计学意义(Z=-1.858,P=0.063;Z=-1.115,P=0.265)。与2003—2012年相比,武汉市2013—2022年生活饮用水总α放射性活度有所升高,差异有统计学意义(Z=-2.312,P=0.021),且仍在比较低的活度范围。结论2013—2022年武汉市生活饮用水总α和总β放射性水平基本平稳,处于环境本底状态。
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随着放射诊疗、核工业等行业中放射性核素应用的增加[1-3],放射性水污染问题日渐突出,水中放射性水平受到关注[4-5]。武汉市饮用水总α、总β放射性监测已有几十年[6]。目前,随着生活饮用水新标准的实施[7]及日本核污染水的排放,有必要对武汉市2022年及以前的武汉市生活饮用水放射性水平进行总结分析,探明武汉市目前生活饮用水的放射性本底水平。本研究通过对武汉市2013—2022年市政水厂生活饮用水总α、总β放射性水平的监测数据进行整理和统计分析,为新标准、新方法的实施建立基础数据库,为建立完善的饮用水放射性安全保障应急体系和健康风险评估提供科学依据。
1、材料与方法
1.1材料
1.1.1样品采集
2013—2022年每年分别在枯水期(1—5月)和丰水期(6—8月)前往武汉市市政水厂各采集出厂水样1次,每次采集水样3L,样品采集后立即向聚乙烯塑料桶中加入60ml浓硝酸后盖严保存。
1.1.2仪器和试剂
BH1216Ⅲ型二路低本底α、β测量仪(北京核仪器厂,本底计数率α≤0.018cm-2·min-1、β≤0.500cm-2·min-1)、FYFS-400X型低本底α、β测量仪(湖北方圆环保科技有限公司,本底计数率α≤0.017cm-2·min-1、β≤0.500cm-2·min-1)、7000C型α、β蒸发浓缩仪(青岛顺昕电子科技有限公司,精密度0.01ml)、M6900型箱式电阻炉(湖北英山无线电元件厂,精密度l℃)、AB135-S型电子天平(梅特勒,精密度0.1mg);241Am(50g,粉末标准源,中国计量科学研究院,Am-03-01,半衰期426.3年,比活度10.9Bq/L)、40K(50g,粉末标准源,中国计量科学研究院,K-03-01,半衰期1.27×109年,比活度14.4Bq/L);浓硝酸(98%硝酸,500ml,优级纯,批号20200845,国药集团化学试剂有限公司)、浓硫酸(98%硫酸,500ml,优级纯,批号20200654,国药集团化学试剂有限公司)、无水乙醇(500ml,分析纯,批号20200919,国药集团化学试剂有限公司)。所有仪器和标准物质均在检定合格期内使用。
1.2方法
1.2.1样品预处理
用α、β蒸发浓缩仪自动取水样至已在箱式电阻炉中350℃恒重的蒸发皿中,蒸发浓缩至约50ml,冷却后加入1ml硫酸,与浓缩液充分混合后点击α、β蒸发浓缩仪上的“赶烟”按键,温度升至300℃加热蒸干,等待硫酸冒烟,直至将烟雾赶尽;然后放入箱式电阻炉内350℃灼烧1h,于干燥器中冷却后称取残渣总重,研磨成细粉状再称取测量残渣于测量盘中,用水性笔芯的橡皮头铺成厚薄均匀的样品源,贮存在低本底干燥的环境中,待完全自然晾干后测量[8]。
1.2.2测量条件和步骤
本底测量时间为6000s/周期,10个周期;α标准源241Am测量时间为6000s/周期,4个周期;β标准源40K测量时间为1800s/周期,4个周期;生活饮用水样品测量时间为6000s/周期,10个周期。首先进行本底测量,其次进行标准源测量,最后进行生活饮用水样品测量。当实验结果小于最低探测下限(总α的最低探测下限为0.016Bq/L,总β最低探测下限为0.028Bq/L)时,记录为1/2最低探测下限,即总α、总β放射性水平实验结果分别记录为0.008Bq/L、0.014Bq/L参与统计分析[9]。
1.3质量控制
本研究使用的所有仪器、标准物质均在检定合格期内使用。平行样测量值在允许误差范围内。本单位每年参加国家、省级能力考核,结果均为合格或者优秀。监测数据实行三级审核制度。
1.4统计学分析
数据使用SPSS22.0进行统计和分析。计量资料为非正态分布,用横断面的研究方法,对测量结果用中位数表示。对不同年份、不同水厂生活饮用水总α和总β放射性结果的比较用非参数检验Kruskal-WallisH检验,对不同水期生活饮用水总α和总β放射性结果的比较用非参数检验Mann-WhitneyU检验,χ2值表示不同年份生活饮用水的总α和总β放射性活度差异,Z值表示不同水期生活饮用水总α和总β放射性活度差异,以P<0.05为差异有统计学意义。检验水准α=0.05。
2、结果
2.1不同年份生活饮用水总α和总β放射性结果
2013—2022年武汉市生活饮用水的总α、总β放射性活度中位数分别为0.020Bq/L和0.078Bq/L。2013年生活饮用水总α放射性活度最低,为0.008Bq/L,2019年生活饮用水总α放射性活度最高,为0.032Bq/L;2013年生活饮用水总β放射性活度最低,为0.061Bq/L,2018年生活饮用水总β放射性活度最高,为0.091Bq/L。不同年份生活饮用水的总α和总β放射性活度,差异均有统计学意义(χ2=30.465、61.821,均P<0.001)。见表1。
2.2不同水期生活饮用水总α和总β放射性结果
从不同水期看,2013—2022年武汉市枯水期生活饮用水总α和总β放射性活度中位数分别为0.018Bq/L和0.081Bq/L,丰水期生活饮用水总α和总β放射性活度分别为0.023Bq/L和0.077Bq/L,枯水期生活饮用水总α放射性活度较丰水期低,枯水期生活饮用水总β放射性活度较丰水期高。不同水期生活饮用水总α放射性活度差异有统计学意义(Z=-2.493,P=0.015),总β放射性活度差异无统计学意义(Z=-0.943,P=0.346)。见表2。
表1武汉市2013—2022年生活饮用水总α和总β放射性结果
表2武汉市2013—2022年不同水期生活饮用水总α和总β放射性结果
2.3不同水期生活饮用水总α和总β放射性水平
年度趋势2013—2022年从生活饮用水的总α、总β放射性水平变化曲线看,武汉市不同水期生活饮用水的总α、总β放射性水平总体稳定,虽有起伏,但变化不大。除个别年份外,丰水期和枯水期生活饮用水的总α、总β放射性水平基本相当。见图1。
图1武汉市2013—2022年不同水期生活饮用水总α和总β放射性水平变化趋势
2.4不同水厂生活饮用水总α和总β放射性结果
从不同水厂看,ZG和QD水厂生活饮用水的总α放射性活度最高,中位数为0.026Bq/L,GM水厂生活饮用水的总α放射性活度最低,为0.008Bq/L;ZG水厂生活饮用水的总β放射性活度最高,为0.094Bq/L,BS水厂生活饮用水的总β放射性活度最低,均为0.068Bq/L。不同水厂生活饮用水总α放射性活度差异有统计学意义(χ2=19.835,P=0.048),总β放射性活度差异无统计学意义(χ2=15.244,P=0.172)。见表3。
表3武汉市2013—2022年不同水厂生活饮用水总α和总β放射性结果
2.5不同水厂的取水水源生活饮用水总α和总β放射性结果
从不同水厂的取水水源看,水源来自长江生活饮用水的总α放射性活度和总β放射性活度均较汉江低,中位数分别为0.019Bq/L和0.078Bq/L,来自长江和来自汉江生活饮用水的总α、总β放射性活度差异均无统计学意义(Z=-1.858,P=0.063;Z=-1.115,P=0.265)。见表4。
表4武汉市2013—2022年不同水源生活饮用水总α和总β放射性结果
2.62013—2022年与2003—2012年生活饮用水总α和总β放射性结果
比较根据现有的参考文献,本研究将2013—2022年与2003—2012年进行比较发现[6],生活饮用水中总α放射性活度较前升高0.006Bq/L,2013—2022年与2003—2012年比较,生活饮用水总α放射性活度差异有统计学意义(Z=-2.312,P=0.021),总β放射性活度仅升高0.003Bq/L,2013—2022年与2003—2012年比较,生活饮用水总β放射性活度差异无统计学意义(Z=-0.465,P=0.642)。见表5。
表5武汉市2003—2022年生活饮用水总α和总β放射性结果比较
3、讨论
武汉市江河纵横,河港沟渠交织,湖泊库塘星罗棋布,对水中总放射性监测十分必要。本研究结果显示,武汉市生活饮用水的总α、总β放射性活度远低于总α放射性活度≤0.5Bq/L、总β放射性活度≤1.0Bq/L的限值要求[10]。通过与其他城市横向比较发现,武汉市生活饮用水的总α放射性水平与南京市[11]相同,高于杭州市[12],总β放射性水平低于南京市,高于杭州市。水体中的放射性主要来源于地壳中存在的天然放射性物质和人类活动生产的人工放射性物质。武汉市内无核电设施,也未曾发生核污染事件,武汉市生活饮用水的总α、总β放射性活度处于比较低的水平且总体稳定。随着核医学迅速发展,核医学科放射性废物增多,由于放射性核素为非密封源,在使用过程中会产生气态、液态和固态的废弃物,具有潜在辐射照射及环境污染的风险[13],应持续关注环境中总放射性水平。长江、汉江是武汉市市政水厂的取水水源,经过长期监测,水源水比较稳定,结合相关文献报道,可见武汉市城市出厂水和湖北省水源水的放射性水平基本一致[14],低于自贡市[15]水源水放射性均值,维持在较低水平。武汉市饮用水中放射性本底水平较低,随着日本核污染水的排海,仍需防止从海路到长江的放射性核素增高的情况。下一步应扩大水中总放射性监测的水体类型,采集武汉市的水源水、河流水、湖库水、地下水等水样进行监测分析。
从不同水期看,武汉市丰水期和枯水期生活饮用水的总α、总β放射性活度总体稳定。丰水期生活饮用水的总α放射性活度较枯水期大,与陈群等[16]的研究结果一致,可能是丰水期雨水较多,冲刷的稀土元素也较多,增加了水源水中的放射性水平[17]。丰水期生活饮用水的总β放射性活度较枯水期小,水源水的放射性水平不能完全代表出厂水的放射性水平,更需要对出厂水单独进行总放射性监测。本研究未对武汉市水源水进行放射性监测是本文的局限之处。
不同水厂生活饮用水总α放射性活度差异有统计学意义(χ2=19.835,P=0.048),按取水来源分类各水厂后,总α放射性活度差异无统计学意义(Z=-1.858,P=0.063)。可能是由于2013—2022年水厂新旧更替,如CD水厂仅采样6个水样,GM水厂仅采样9个水样,部分水厂的采样数量较少可能对统计结果有一定影响。在后续的研究中,应增加样本量。
根据现有的数据资料及文献,本研究用10年为一个跨度进行比较,较2003—2012年相比,武汉市2013—2022年生活饮用水的总α放射性活度虽有所升高,但仍在比较低的活度浓度范围内,应持续关注。水中总β放射性核素主要是40K,40K与自然界中稳定钾呈固定比例存在,且钾是人体必需的元素,比较稳定[15]。总α放射性活度来自U、Th和226Ra[1,14],接下来应更多关注这些核素在生活饮用水的浓度水平。
一方面,随着福岛核污染水的排放,下一步应根据实际情况调整监测的样品种类和监测频次,同其他城市一样,建立武汉市水和食品及空气样品中总α、总β放射性水平基线数据库[18-20],为本市总α、总β放射性水平控制及政府决策提供准确的基础数据支持[21-23];另一方面,实验室也需要通过各种手段,例如参加全国水中总α、总β放射性测量能力比对考核[24]、改进实验步骤[25-27]等方法不断提高监测水平。
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基金资助:武汉科技大学职业危害识别与控制湖北省重点实验室项目(OHIC2021Y12);
文章来源:石梦蝶,吴晓旻,潘锋,等.武汉市2013—2022年生活饮用水总α和总β放射性水平分析[J].医学动物防制,2025,41(07):674-679.
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